摘要：能源短缺与环境污染问题是人类进入新世纪后的两大挑战,新型储能设备成为各国研究的重点。然而,为了保证电...能源短缺与环境污染问题是人类进入新世纪后的两大挑战,新型储能设备成为各国研究的重点。然而,为了保证电解质的离子电导率,商业化的储能设备普遍采用液体电解质,使得储能设备存在电解液泄露以及爆炸等隐患,而采用固体电解质替代液体电解质可以有效解决此类问题。超级电容器以其高容量、高功率密度、长寿命等优点被广泛关注,基于固体电解质的全固体超级电容器具有很大应用前景。本文采用固相反应法一步合成Li1.3Al0.3Ti1.7P3O12（LATP）固体电解质,通过添加助烧剂提高其各项性能,并设计出碳填充三维连通电极结构获得层状结构全固体超级电容器,并对其结构、性能等进行研究。主要内容如下:采用固相反应法合成单相LATP固体电解质,通过采用聚磷酸铵（APP）替代NH4H2PO4作为PO4前驱体,一步合成反应产物,避免传统合成方法繁琐的实验过程;添加助烧剂LiMnPO4（LMP）改善LATP陶瓷的烧结特性、力学特性和化学稳定性等,且反应动力学结果显示高温下LATP与LMP化学兼容。在助烧剂添加量为2%,烧结温度为825°C时,密度达到了最大,同时,其维氏硬度也达到最大的473 HV,离子电导率也同时获得最高值(4.9×10-4 S cm-1)。通过电化学阻抗和循环伏安测试,对单层致密电解质的等效电路进行了分析,拟合结果与实验结果一致,结果表明电解质/电极界面存在着典型的双电层界面电容行为,有望用于制备超级电容器。设计并制备了碳填充多孔电解质/致密电解质/碳填充多孔电解质的三明治结构全固体超级电容器,并进行了电化学性能测试。通过将添加助烧剂的LATP粉和未添加助烧剂的LATP粉压在一起烧结,获得了多孔/致密层状陶瓷;通过在多孔陶瓷内填充聚酰亚胺溶液,并真空热处理,获得了碳填充多孔电解质;压汞仪分析证明了碳填充多孔陶瓷后,平均孔径下降、孔隙率下降,表明碳获得了有效的填充,但填充率仍有很大的改善空间。层状超级电容器在2 mV s-1下具有较大的面积比电容:0.13 F cm-2,且经过600次循环后,容量仍剩余91%。将来工作中仍需要合理的设计孔结构分布,提高碳填充率,改善电极与固体电解质接触,以提高电容器的容量以及放电倍率特性。更多还原显示全部
