摘要：鱼是人类营养的重要来源之一,养殖鱼受到的污染物暴露风险最终会通过膳食摄入传递给人群。我国是最大的鱼类...鱼是人类营养的重要来源之一,养殖鱼受到的污染物暴露风险最终会通过膳食摄入传递给人群。我国是最大的鱼类生产同时也是鱼类输出国,海水养殖在我国特别是在我国南方地区是一种非常重要的渔业生产方式。诸多之前的相关研究表明我国南海海域受到多种多样持久性有机污染物的污染,包括滴滴涕及其衍生类物质。在本研究中,中国广东省的海陵湾和大亚湾被选为研究地点,滴滴涕被选为研究的目标化学物质。我们开发了一个鱼体污染物富集模型,用于建模各种途径对于鱼体内滴滴涕的相对贡献率。利用该模型,以及引用的海陵湾和大亚湾地区多种介质含有的滴滴涕平均浓度（以及浓度范围）基础数据,对这两个地区的滴滴涕来源进行了建模。建模结果显示应用到渔船中的防污漆是近年来中国沿岸海域环境中滴滴涕的主要来源。为了给防污漆中滴滴涕的决策制定提供更科学的依据,我们使用了基于逸度模型的方法来评估p,p’–DDT（滴滴涕混合物的主要成分）在中国南方的海陵湾及大亚湾这两个典型海湾地区水体与沉积物的归趋以及所造成的影响。模型首先计算得到海陵湾和大亚湾渔船排放到水体、沉积物中的p,p’–DDT分别为9.3、7.7 kg yr–1。不确定性分析显示,当假定渔船排放的p,p’–DDT为唯一输入源时,模型能够较好地解释实验分析数据,这意味着从模型上可以推测渔船排放的p,p’–DDT是主要的输入源。评估得到的风险参考值显示海陵湾地区沉积物中的风险高于水体,建模显示需要至少21年的时间才可以降到安全的水平。建模结果还显示,海陵湾和大亚湾整体都表现出p,p’–DDT从水体迁移到沉积物的趋势。值得一提的是,我们之前的研究表明处于较易受到渔船频繁活动浅水区的海水养殖区p,p’–DDT表现出从沉积物迁移到水体的趋势。基于这些结论,我们推断,将海水养殖区适当搬到更深一些的水域可以减少海水养殖鱼体p,p’–DDT含量。因此,我们建议为了避免人群摄食含滴滴涕浓度较高的海水养殖鱼,最有效的和可行性的办法是使用不含滴滴涕的防污漆以及使用含低浓度滴滴涕的鱼饲料。更多还原显示全部
摘要：羰基化合物及苯系物是城市大气中重要的有机污染物,由于它们对人体健康的危害性及在大气化学中的重要作用而...羰基化合物及苯系物是城市大气中重要的有机污染物,由于它们对人体健康的危害性及在大气化学中的重要作用而备受人们关注。本论文参照美国环境保护署（US EPA）的方法,对广州四家医院室内外空气中21种羰基化合物及5种苯系物（苯、甲苯、乙基苯、邻-二甲苯、间/对-二甲苯,BTEX）进行了研究。同时,对广州市大气羰基化合物的季节变化也进行了初步研究。 医院是患病人员比较集中的地点,其空气质量显得尤为重要,因而研究医院室内外羰基化合物及BTEX有很重要的意义。我们的初步研究表明:医院室内丙酮的浓度最高,其次是乙醛和甲醛。丙酮、乙醛和甲醛的浓度占室内总羰基化合物的比例分别是26.5%～38.5%,11.2%～22.3%,5.3%～18.4%。5种BTEX化合物中,甲苯浓度最高,甲苯浓度占BTEX总浓度的比例为7.7%～49.2%。大多数羰基化合物和BTEX的I/O（室内/室外浓度比值）比都大于1,说明这些物质有一定的室内来源。各种羰基化合物与BTEX化合物浓度之间的相关性不好,表明它们的来源不同且比较复杂,如汽车、工业、植物以及建筑、装修材料的排放、医院医药品的挥发等。医院甲醛/乙醛（C1/C2）的浓度比值为0.82（低于其它类似的一些研究）,这可能是由于医院广泛使用的乙醇（酒精）挥发、氧化生成乙醛,导致乙醛浓度增加,也就降低了C1/C2比值。医院室内甲醛、乙醛对人体的暴露风险分别为1.1×10-4、2.8×10-5,要小于以前的一些研究:办公室和歌舞厅室内甲醛、乙醛对人体的暴露风险分别为3.4×10-4、4.3×10-5,4.4×10-4、22.6×10-5（Báez et al.,2003;Feng et al.,2004）。医院苯的最高浓度为23.3μg/m3,小于美国标准所规定的极限值（30分钟内大气中苯的极限浓度值30μg/m3）。上述结果说明在我们所研究的这四家医院内空气的质量相对比较好。为了进一步地了解医院羰基化合物和BTEX的来源,我们对医院医疗垃圾房等地点的羰基化合物及苯系物进行了初步研究,结果发现这些地点室内羰基化合物、BTEX的浓度比室外的高很多,说明这些地点很可能是医院羰基化合物、BTEX的重要来源地。 室内大气羰基化合物变化与室外大气羰基化合物浓度有关。目前国内对大气羰基化合物季节变化的研究很少报道,关于广州市大气羰基化合物的研究也没有涉及这一方面（唐建辉,2002;冯艳丽,2005）。为此,我们选择了广州市区的显示全部
摘要：持久性有机污染物(POPs)是人类社会面临的一个长期挑战,其主要来源包括:1)历史上曾作为农药或工业化学品而...持久性有机污染物(POPs)是人类社会面临的一个长期挑战,其主要来源包括:1)历史上曾作为农药或工业化学品而有意生产与使用的POPs的排放与残留,被称为有意生产的POPs(intentionally produced POPs,IP-POPs);2)在一些工业生产过程或燃烧过程中无意排放,称为非故意产生的POPs(unintentionally produced POPs,UP-POPs)。自《斯德哥尔摩公约》签订以来,有意生产的农药及工业化学品POPs(IP-POPs)已经在全球大部分国家禁止生产与使用。随着IP-POPs的禁用,UP-POPs的排放对环境的影响越来越凸显,甚至将逐渐取代IP-POPs成为环境中POPs的最主要来源。由于工业热过程、化石燃料或生物质燃料的燃烧等过程是UP-POPs的主要来源,而多环芳烃(PAHs)、元素碳(EC)是化石燃料和生物质燃料高温不完全燃烧的直接产物,左旋葡聚糖、甘露聚糖及半乳聚糖是纤维素的热解产物,为典型的生物质燃烧的分子标志物,因此可以将这些化合物作为燃烧或热过程的分子指示物,用以指示环境中的UP-POPs及其环境影响。为了解大气环境中UP-POPs的污染特征,探究IP-POPs与UP-POPs中哪种在大气环境中占主导地位,本研究以2012年8月至2015年8月采集于宁波区域大气本底站的大气样品作为实验对象,以作为典型UP-POPs的多环芳烃(PAHs)以及既有IP-POPs排放来源又有UP-POPs排放来源的多氯联苯(PCBs)、多氯萘(PCNs)、六氯苯(HCB)等典型POPs作为主要研究对象,以左旋葡聚糖、半乳糖、甘露聚糖、有机碳(OC)及元素碳(EC)等作为分子标志物,分析了大气样品中以上污染物的浓度水平、季节变化特征,研究了PAHs与左旋葡聚糖之间的相关性、PCBs、PCNs、HCB与PAHs之间的相关性,并尝试对PAHs、PCBs及PCNs进行来源解析,探讨UP-POPs对大气环境中POPs的贡献。对大气中15种PAHs、3种脱水糖(左旋葡聚糖、半乳糖和甘露聚糖)、OC及EC的分析结果表明,宁波大气中PAHs及这几种分子标志物均呈现出冬秋季浓度高、夏季浓度低的季节变化特征,这种季节趋势可能是受中国北部地区生物质燃料及化石燃料燃烧排放的污染物大气长距离迁移的影响,而冬秋季脱水糖浓度较高的原因可能是由于室内生物质的燃烧排放。基于左旋葡聚糖与多环芳烃的比值(PAHs/Lev),本研究提出了一种简单快捷的估算方法,来分析生物质燃烧对大气中颗粒态PAHs的贡献。用该PAHs/Lev比值的估算结果为,采样期间生物质燃烧对大气颗粒物中总PAHs的平均贡献率为11%,与基于正定矩阵因子分解法(PMF)解析出的估算结果相吻合。对大气中209种PCBs的研究结果表明,PCB47+48+75、PCB51、PCB11和PCB68这几种non-Aroclor PCBs在大气环境中浓度很高,分别占PCBs总浓度的48±16%、10±4%、8±6%及7±3%,说明UP-PCBs已在大气环境中占主导地位。PCB 47+48+75、PCB51及PCB68这几种四氯联苯具有明显的夏季浓度高冬季浓度低的季节趋势,其浓度的对数值(lnC)与温度的倒数(1/T)具有很好的线性相关性(R~2>0.7),说明由温度驱使的污染物表面挥发是这些四氯代联苯的季节变化趋势的主导原因。这几种四氯联苯与PAHs及PCB11的相关性较弱说明其具有不同于燃烧及工业过程或者染料厂排放的其余非故意排放源。42种典型Aroclor PCBs浓度占大气中PCBs总浓度的14±8%,其中以四氯联苯为主。基于PMF的源解析结果表明,历史上工业品PCBs(Aroclor1242与Aroclor1248)的排放遗留、煤及木材燃烧过程排放及电子废物回收过程排放是宁波大气中42种典型Aroclor PCBs的主要来源,其中历史上排放的工业品PCBs(IP-PCBs)的贡献为52%,煤及木材燃烧过程排放(UP-PCBs)的贡献为30%,电子废物回收过程排放(EW-PCB)的贡献为18%。对大气中PCNs、HCB、OCPs的分析结果表明,宁波大气中PCNs及HCB与PAHs呈现出相同的冬秋季浓度高、夏季浓度低的季节特征。PCNs及HCB与PAHs较好的相关性及源解析结果表明,燃烧或工业热过程等排放的UP-PCNs对宁波大气中PCNs的平均贡献已超过50%,大气中HCB也主要来源于燃烧或工业热过程排放。大气中α-HCH与γ-HCH没有明显的季节特征,但β-HCH呈现出夏秋季浓度高的季节特征,HCHs比值分析说明宁波大气中HCHs主要为历史上工业HCH排放的残留物,而其季节变化可能与周围土壤中残留HCH在高温下的二次排放有关。大气中DDTs呈现出夏季浓度高的季节特征,其比值分析说明宁波大气中DDTs主要是历史工业品DDTs的残留,但在夏季仍有新排放的DDTs输入。更多还原显示全部
