摘要：电解水是最方便、绿色和可持续的制氢方法之一。然而,析氧反应（OER）具有缓慢的动力学和高过电位,而被认为...电解水是最方便、绿色和可持续的制氢方法之一。然而,析氧反应（OER）具有缓慢的动力学和高过电位,而被认为是限制电解水发展的主要因素。最近,作为OER电催化剂的层状双氢氧化物（LDH）由于其可调的化学组分和独特的电子结构而引起了很大的兴趣。由于可调节的Ni2+和Fe3+的协同效应,NiFe-LDH被公认是一种很好的OER电催化剂。但是由于NiFe-LDH自身结构及导电性的限制,其活性位点暴露并不充分,而且其活性位点的催化活性不能得到最大程度的利用。NiFe-LDH中的阳离子空位是改善其质量传输能力、增加其活性位点、提高其OER性能最有效的方法。然而现有的制备富含阳离子空位Ni Fe-LDH的方法都存在工艺比较复杂,设备昂贵,原料毒性大,制备周期长等缺点,而且制备出的样品大都为粉末状态,需要添加导电剂和粘接剂,影响电极的催化性能和稳定性。本课题首先利用阳极氧化法在1j83合金表面原位生成一层结合力良好的阳极氧化膜作为前驱体;然后通过碱性水热将膜层转化为NiFe-LDH,并将膜层中Mo元素溶出而得到阳离子空位;研究还发现通过改变水热温度可以控制膜层中阳离子空位的含量。研究表明,阳极氧化最佳参数为:1wt.%NH4F+80wt.%H3PO4的电解液成分,5 V的阳极氧化电压和15 min的阳极氧化处理时间;碱性水热最佳参数为:0.2 M NaOH水溶液作为水热溶液,在120℃温度条件下水热制备4 h。对阳极氧化+碱性水热两步法制备的NiFe-LDH催化剂进行了详细的电化学表征,结果表明:研究中制备的NiFe-LDH电极的OER性能良好,电流密度为10 mA cm-2时的过电位仅为250 mV,而300 mV过电位时的电流密度达到了104 mA cm-2,与商用IrO2/C催化剂相比有了极大的提升;研究中制备的NiFe-LDH电极可以直接用作电解水阳极材料,而不需要任何的粘接剂,具有良好的稳定性,在恒流条件下测试其寿命24 h未发生明显衰减。本课题研究的富含阳离子空位Ni Fe-LDH电极的制备方法有望推广到其它析氧电极的研究,为电解水制氢的工业化应用提供关键材料。更多还原显示全部
