导　　师： 叶代启

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 柴油车排气中的SO2主要由含硫燃油燃烧过程产生。由于硫对用于去除碳烟的氧化物催化剂活性的抑制作用及其发生条件没有严格的鉴别和界定,而且硫物种对催化剂性能的影响机理仍有待探讨。基于此,本论文对SO2气氛下氧化物催化剂去除碳烟的性能进行了研究。 本论文综述了柴油车颗粒物排放控制技术,催化剂的种类和硫对催化剂的影响。研究的催化剂共分两个体系：1)钙钛矿型LaMnO3催化剂体系,主要包括K、Cu掺杂型和负载型钙钛矿;2)过渡金属/稀土复合氧化物,包括(Fe、Cu、Zn、Co、Ni和Mn)/Ce复合氧化物和不同配比的Cu-Ce-O催化剂。通过活性评价(TPO)、程序升温还原(H2-TPR)、比表面积(BET)、X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段对催化剂进行了测试。 经过研究得出了以下主要结论：1)K和Cu进入了LaMnO3的钙钛矿结构,含La钙钛矿型催化剂具有良好的催化性能,其催化活性大小顺序为:La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3>La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3>LaMnO3。0.05％和0.08％的SO2浓度分别为未负载的催化剂和负载型催化剂的活性转折点,表明载体γ-Al2O3可提高催化剂的抗硫中毒能力。 2)过渡金属/铈的复合氧化物M-Ce-O以CeO2立方相萤石结构为主,在催化燃烧碳烟上显示了不同的催化性能,其中Ni-Ce-O表现出最高的活性,对应起燃温度降到了340℃。催化剂活性与在500℃以下的其H2的消耗量即对应的表面氧量呈现正相关性。SO2对各M-Ce-O催化剂的影响呈现差异,0.03％的SO2抑制了Fe-Ce-O、Ni-Ce-O和Mn-Ce-O的催化活性,对Cu-Ce-O和Co-Ce-O活性起促进作用,而对Zn-Ce-O和CeO2活性影响不大。 3)Cu-Ce-O催化剂具有良好的结构稳定性和低温催化活性,其活性优于单一组分CuO或CeO2,能将碳烟的起燃温度降到360℃以下。Cu摩尔含量越大,对应的硫化后的催化剂氧化碳烟

关 键 词： 二氧化硫 氧化物催化剂 柴油车 车排气 催化活性 稀土复合氧化物 钙钛矿 碳烟 催化剂活性 硫酸盐 影响 催化性能 抗硫中毒 过渡金属 表面 作用 抑制 温度降 浓度 能力

领　　域： [环境科学与工程—环境工程] []