导　　师： 余林

学科专业： H1705

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 汕头大学

摘　　要： 论文系统地考察了催化剂的制备方法、不同硅铝比HZSM-5分子筛载体、载体的预处理、助剂Fe的添加和原料气中添加微量氢等对Mo/HZSM-5催化剂的反应性能的影响。结果表明,硅铝比为25的分子筛经脱水处理后,用浸渍法制备的6Mo/HZSM-5(DT)催化剂上,Mo物种在分子筛内外表面的分布比例适当、催化剂的酸强度适中,表现出较好的反应性能,该催化剂在反应32h时甲烷的转化率仍可达到8％左右,苯的收率维持在6%左右。添加微量助剂Fe而制备成Fe-Mo/HZSM-5(DT)催化剂在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了活性,甲烷转化率相对于Mo/HZSM-5(DT)催化剂提高了18%,苯收率也提高了52%。　　利用27Al、29Si、1HMASNMR、吡啶吸附FT-IR及NH3-TPD研究了分子筛的不同脱铝程度的预处理对催化剂酸中心类型及酸强度分布的影响,并探讨了催化剂酸性质与反应性能之间的关系。结果表明,分子筛的不同脱铝程度的预处理对催化剂的酸性质有着较大的影响,B酸位数目及酸强度适中的催化剂有较好的容炭和消炭能力,催化剂反应活性和稳定性得到较大的提高。　　利用光电子能谱(XPS)、程序升温氧化(TPO)和程序升温加氢(TPH)研究了甲烷无氧脱氢芳构化催化剂积炭物种的类型和催化剂失活的原因。结果表明,催化剂上至少存在三种积炭:与Mo相关的Mo2C或Mo2OxCy积炭物种;分子筛外表面的石墨型积炭物种;分子筛外表面和孔道内的贫氢型或石墨前驱态积炭物种,其中后两中积炭在甲烷脱氢芳构化反应中不断增加,逐渐覆盖活性物种和催化剂的外表面,最终导致催化剂完全失活。

关 键 词： 钼基催化剂 硅铝比 脱铝程度 积炭物种 甲烷脱氢芳构化反应

领　　域： [理学—物理化学] [理学—化学]