导　　师： 彭峰

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 氧还原反应(ORR)作为质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的阴极反应被视为是一类十分重要的电化学反应。目前,催化氧还原反应最好的催化剂是铂基催化剂,但使用铂基催化剂带来的成本过高、耐久性差和易中毒等问题严重制约了燃料电池的商业化应用。解决这些问题的一个有效策略是使用简便的方法和廉价的原料设计合成低成本、高活性和高稳定性的非铂基催化剂。因此,本文利用廉价的有机物和非贵金属盐为原料,通过高温热解法制备过渡金属-氮掺杂碳材料,并对所制备材料的形貌、结构、组成和ORR性能进行了研究。主要内容与结论如下:(1)以酚醛树脂、三乙烯四胺和氯化钴为原料,采用比传统水热法更简便的化学合成法制备了尺寸均一的钴氮共掺杂碳纳米球。实验结果表明,三乙烯四胺用量对纳米球的形成至关重要,氯化钴的用量对碳纳米球的形貌和性能产生影响,通过对比分析,优化了催化剂制备条件,得到的钴氮共掺杂碳纳米球(0.14CoN-CNS)具有均一尺寸,高的比表面积(865 m2 g-1)和最优的ORR活性。在碱性条件下,该催化剂的峰电位、起始电位、半波电位和表观电流密度均达到了商业Pt/C催化剂的水平,且具有比商业Pt/C催化剂更优秀的稳定性和抗甲醇性能。在酸性条件下该催化剂也具有良好的ORR活性和超越商业Pt/C的稳定性。酸碱条件下的KSCN中毒实验表明,在碱性条件下,除Co-N位点外,高表面积的掺氮碳也是ORR的活性中心,而在酸性条件下Co-N位点是催化剂ORR主要的活性中心。(2)以壳聚糖、尿素和氯化铁为原料,采用高温热解法制备了负载有Fe/Fe3C纳米颗粒的铁氮共掺杂碳纳米片。实验结果表明,优化得到的Fe0.5NC-800纳米薄片材料,表面均匀覆盖 nm左右的Fe基纳米颗粒且具有大比表面积(254.7 m2 g-1)。在碱性条件下该催化剂表现出了优异的ORR活性和选择性,其峰电位�

关 键 词： 燃料电池 氧还原反应 过渡金属 氮 碳 非贵金属催化剂

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