导　　师： 李映伟

授予学位： 博士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 催化转化可再生生物质资源制备燃料、聚合物和精细化学品等被认为是解决化石资源逐渐枯竭问题的有效途径。糠醛和5-羟甲基糠醛作为呋喃类生物质基平台分子的代表,被视作连接生物质与可再生化学品的桥梁。然而,现有催化体系普遍存在活性低、选择性或稳定性差等问题,而且大部分具有毒性且价格昂贵,难以满足工业上大规模制备的需求。金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）是一类由无机金属离子与含氮多齿有机配体经配位作用自组装形成的新型多孔类沸石材料。与传统多孔材料相比,MOFs具有结构与性质可调变、比表面积大、孔隙率高等独特性质,在多相催化方面已展示出突出的优势。基于上述背景,致力于解决生物质平台分子高效催化转化过程中面临的关键问题,本文使用MOFs材料为载体或模板,发展和提出了制备MOFs基复合材料的新策略,研制了一系列高效催化呋喃类生物质平台化合物糠醛、5-羟甲基糠醛转化的结构新颖催化剂,并系统揭示了催化剂结构与活性之间的构效关系以及可能的反应机理。主要研究内容如下:将Ru纳米颗粒高分散负载在酸性MIL-101载体表面,制备了一系列兼具加氢和重排活性的Ru/MIL-101催化剂。其中3 wt%Ru/MIL-101催化剂在糠醛加氢重排制备环戊酮反应中表现出优异的催化性能,在160oC、4 MPa H2条件下实现了糠醛加氢重排制备环戊酮的高效转化（收率>96%）。此催化剂重复利用六次后,催化活性和选择性没有明显下降。研究表明,催化剂中高分散的细小Ru纳米颗粒（45 nm）和MIL-101载体具有的特殊结构及Lewis酸性位有效提高了其催化性能。以MIL-45b为模板,采用热解法制备磁性Fe-Co/C双金属催化剂。所得催化剂中Fe-Co双金属以Fe3Co7形式存在,并且具有独特的空心球状空间结构。该空心结构在100oC、1 MPa O2的温和条件下,能够高效催�

关 键 词： 金属有机骨架材料 多相催化 生物质 呋喃类平台化合物 纳米颗粒

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