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在乙酸乙酯/水两相体系中催化氢解木质素制备单酚类化合物

导  师: 欧阳新平

授予学位: 硕士

作  者: ;

机构地区: 华南理工大学

摘  要: 木质素是自然界中含量最大的芳香类天然化合物,将其解聚为单酚类化合物,获得芳香类大宗化学品或进一步加氢脱氧制备高级液体燃料,对于替代日益减少的化石资源和能源,实现可持续发展具有重要社会意义。然而,木质素复杂而稳定的结构,导致木质素解聚率和单酚类化合物收率低。目前大多数的木质素是以直接燃烧的低值利用方式处理,造成了资源的浪费。因此,木质素的高效和高值化利用成为全世界重要的研究课题之一。本文采用Pd/C作为氢解的催化剂,甲酸作为原位供氢剂,探讨了乙酸乙酯和水两相反应体系对木质素解聚率和单酚类化合物收率的影响规律。结果表明,乙酸乙酯和水混合两相体系作为反应介质获得较高的木质素解聚率和单酚类化合物收率。乙酸乙酯对解聚产物具有较好的溶解性从而稳定了解聚产物;同时,在酸性条件下乙酸乙酯会发生部分水解,产生乙酸和乙醇。乙酸可以向反应体系进一步供氢,与反应中加入的供氢剂甲酸产生协同作用;乙醇和水有利于提高木质素的溶解度,进而提高了单酚类化合物的收率。探索了乙酸乙酯和水的配比、反应时间、反应温度以及催化剂的加入量等工艺参数对木质素在两相介质中氢解的影响。结果表明:两相反应体系可以保证木质素在较长反应时间内充分解聚而不发生重聚,提高了木质素的解聚率和单酚类化合物的收率。反应时间过长,重聚合反应程度增加,导致单酚类化合物的减少。反应温度过低,木质素解聚效率低;反应温度过高,重聚合反应加剧,木质素的解聚率和单酚类化合物的收率降低。在两相反应中,无机盐的加入可以促进解聚产物向乙酸乙酯相转移,焦磷酸钾的加入可以有效提高单酚类化合物的收率。在优化的工艺条件下,木质素在单独的水相中解聚反应只能获得的单酚类化合物,而其在�

关 键 词: 木质素 两相介质 氢解 单酚类化合物 型单体含量

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