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文献详细Journal detailed

多功能金属-有机框架负载C60复合物材料在催化领域的应用研究

导  师: 黄晓春

授予学位: 硕士

作  者: ();

机构地区: 汕头大学

摘  要: 金属-有机框架(MOF)材料的结晶性、结构多样性、可裁剪性以及超高的比表面积使其在气体吸附分离、化学传感、质子传导、生物医学等领域有着潜在的应用前景。特别是对金属有机框架材料而言催化是最早被证明的应用,近20年来,随着MOFs的迅速发展,MOFs成为了最有前途的应用材料之一。MOFs的独特特性,包括结构多样性和可修饰性以及高比表面积等,使它们成为许多领域潜在应用的平台。  本论文选用富勒烯(C60)材料将其负载到MOFs材料空腔内,利用其独特的物理和化学性质,与MOF材料的优越性能相结合,设计合成了一系列复合材料。这些材料在加氢催化、光催化氧化反应上表现出非常突出的催化活性,归因于MOF材料与C60材料之间的协同催化作用。  金属纳米粒子是一种很有应用前景的催化剂,而将C60引入到MOFs中则很少被报道,也没有关于它们在有机合成中协同催化的报道。本工作采用一锅法合成了C60@UiO-67,使C60以分子形式均匀分布在MOF(UiO-67)上。钯纳米粒子通过跟C60配位作用成功地嵌入到MOF框架中。得到的多功能C60Pdn@UiO-67催化剂在温和条件下在多级串联反应中表现出显著的协同催化活性,其中UiO-67具有Lewis酸性,C60Pdn比纯Pd纳米粒子具有更高的加氢活性。  选择性氧化制备亚砜是医药、农药和其它有价值的精细化学品生产中的一种重要反应。然而,在温和的条件下,在硫化物氧化过程中,对亚砜的高转化率和选择性仍然是一个很大的挑战。本文将C60分子与卟啉金属-有机骨架PCN-222相结合,制备了一系列C60@PCN-222复合材料,作为硫化物光氧化的优良催化剂。在室温下,利用空气和较低的光功率(50mW/cm2),该复合材料在硫化物光氧化反应中具有良好的催化活性和高选择性(≥92%)。利用ESR研究和一些控制实验,

关 键 词: 复合物材料 金属 有机框架 富勒烯 串联加氢 催化剂

领  域: [] []

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