导　　师： 鲁福身

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 汕头大学

摘　　要： 氢气被认为是能满足人们未来能源需求的最佳载体，在未来可再生清洁能源的可持续发展中将发挥非常重要的作用。然而，氢气由于自身的性质使得其安全存储和运输成为现实的难题，给氢气的实际应用带来了极大的不便。目前，相较于其他储氢方式，化学储氢具有高效、安全及方便运输等诸多优点而获得广泛的关注。在众多化学储氢原料中，甲酸具有无毒、廉价，硼烷氨具有含氢量高、稳定性高等优点成为更受青睐的氢气载体。但是，如何实现在适当催化剂的作用下高效分解甲酸或水解硼烷氨释放氢气是应用甲酸和硼烷氨储氢的前提。目前，均相催化剂催化效率较高，但对空气敏感且稳定性差，而非均相催化剂通常更稳定，因此，开发高效的非均相催化剂是应用甲酸和硼烷氨作为储氢材料的关键。本论文成功设计了两种非均相催化剂用于高效产氢，具体工作如下：　　（1）首先以3,4,9,10-苝四羧酸二酐为碳源、尿素为氮源，采用高温热解法制备出一系列新颖的管状多孔氮掺杂纳米碳材料（NDC），再以NDC作为载体负载了高度分散和尺寸极小（3.2nm）的Pd纳米粒子（Pd/NDC），最后将其用于高效甲酸分解产氢。研究发现，与以未氮掺杂的纳米碳材料为载体的催化剂（Pd/C）相比，Pd/NDC催化剂活性得到极大的提升。在60℃下，吡啶N含量为3.91at%的Pd/NDC催化剂的转换频率(TOF)值达到6513h-1。深入研究证实吡啶N对活性中心Pd表面的电子结构调控是催化性能提升的关鍵。　　（2）通过在氧化石墨烯（GO）表面修饰3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)制得-NH2功能化的GO（APTS-GO），并以此作为载体化学吸附Ru2+和Ni2+离子，经进一步硼氢化钠还原后获得钌镍（RuNi）双金属纳米颗粒负载的还原态石墨烯(RuNi/APTS-rGO)复合催化剂，再将其用于催化硼烷氨水解制氢。对�

关 键 词： 氮功能化碳材料 非均相催化 高效产氢