导　　师： 叶代启

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 挥发性有机物(VOCs)是PM和O形成的重要前驱物,VOCs污染是当前面临的主要大气污染问题之一。催化剂协同臭氧催化净化技术可以在温和条件下氧化VOCs,适用于排放特征为大风量、低浓度的VOCs处理。在臭氧催化氧化体系中,催化剂是高效去除和深度氧化VOCs的关键,故催化剂的设计起到十分重要的作用,同时研究臭氧催化氧化的反应机制对于提升催化剂的性能并进一步指导其实际应用具有重要的意义。一般而言,双组分催化剂由于双组分间的相互作用影响,会比单组份催化剂表现出更优越的性能,而催化剂上的氧空位是臭氧催化分解出活性氧物种的重要活性位点。稀土金属氧化物二氧化铈(CeO)容易形成氧空位,具有较高的存储和释放氧的能力。贵金属铂(Pt)与CeO结合能产生强相互作用,在许多氧化反应体系中都能促进催化剂的效果。由此,本文制备了负载型的Pt-Ce/BEA双组份催化剂,并将其与载体BEA,单组份的Pt/BEA和Ce/BEA催化剂性能进行对比,揭示Pt和CeO之间的强相互作用,并对催化剂催化分解臭氧和氧化甲苯的反应机理做了进一步的探讨。主要内容与结论如下:(1)通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气-程序升温还原(H-TPR)、氧气-程序升温脱附(O-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外拉曼光谱(UV Raman)等手段表征催化剂的物理化学性质,结果表明Pt和CeO之间紧密相连而没有单独分布,相互间能发生电子传递。CeO能引起Pt的晶格畸变,而Pt让使得CeO氧空位的形成能得以降低,促进了CeO氧空位的生成。(2)催化剂催化分解臭氧的实验结果表明,载体BEA本身没有臭氧分解的活性位点,而Pt/BEA和Ce/BEA两种催化剂上的活性位点分别是Pt纳米颗粒(NPs)和CeO上的氧空位。Pt-Ce/BEA同时拥有Pt NPs和CeO上的氧空位两种活性位点,但CeO上的氧空位起着主导作用,故展现出最好的臭氧分解性能。(3)通

关 键 词： 铂 铈 相互作用 氧空位 甲苯 臭氧催化氧化

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