导　　师： 李映伟

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 金属有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是通过金属离子和有机配体自组装而成的一类新型类沸石多孔材料。MOFs具有良好的化学稳定性、大的比表面积、高的孔隙率和可调控的结构及性质。因此,MOFs可以作为负载或封装金属纳米颗粒的优良载体。然而,MOFs封装金属纳米颗粒复合材料的制备过程冗长,并且封装的金属颗粒组成单一。本文开发出温和简便的一步法制备MOFs封装双金属纳米颗粒复合材料,调控封装在MOFs内部的双金属组成,并研究了合成的复合物在硝基苯加氢反应中的催化性能。本论文选择UiO-66作为载体,并且利用DMF在高温下可作为温和的还原剂和封端剂,制备了“无表面活性剂保护”的PtCo@UiO-66复合材料。利用X-射线粉末衍射、N2吸脱附和孔径分析、透射电子显微镜及X射线光电子能谱等一系列表征手段对合成的PtCo@Ui O-66复合材料进行结构和性质分析。研究表明Pt-Co双金属纳米颗粒均匀的封装在UiO-66的内部,Pt、Co形成合金且被DMF及助催化剂H2还原为零价,Pt-Co颗粒的平均粒径为2 nm左右。本文探究了PtCo@UiO-66复合材料对硝基苯选择性加氢反应的催化性能。实验结果表明,PtCo@UiO-66材料在常温常压的条件下,以H2作为还原剂,催化硝基苯加氢反应并表现出很高的活性和选择性。当Pt、Co摩尔比为8:1时复合材料的催化活性最高,分析原因我们得出该比例下制备的复合材料所负载的双金属间具有最好的协同作用。此外,我们进一步探究了该催化材料的循环利用性实验和其流失实验,结果表明该催化剂循环使用5次后仍能保持良好地催化活性和选择性,并且在反应过程中催化活性组分没有明显流失。总体来说,本文首次通过一步法在温和的条件下制备“表面活性剂无保护”PtCo@UiO-66材料,并将其用于高效液相催化加氢反应。

关 键 词： 金属有机骨架 金属纳米颗粒 多相催化 选择性加氢 封装

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