导　　师： 叶建山

授予学位： 博士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 由于化石能源的有限性以及核能的潜在危险性,从当下以化石能源和核能为主的传统能源消费结构向以太阳能,风能,水能等清洁可再生能源为主的新能源消费结构的转移是未来人类社会发展的一种必然的趋势。在时间和空间上的分布不均是上述新能源的一个显著的缺点,因此在未来新能源体系发展的过程中首先要解决一个关键的问题:能量的储存。水是地球上最丰富的资源,通过电解水的方式将过剩的能量以化学键的形式保存在氢气和氧气当中是解决能量储存问题的一种理想而有效的途径。水的裂解主要包括水的氧化和水的还原两个部分,多电子多质子转移的电解过程会导致较高的能垒,因此实际电解水的过电势远高于理论值。在自然界中,绿色植物以及一些藻类在叶绿素中产氧配合物和氢化酶中产氢活性中心的作用下能够以较低的过电势高效实现水的氧化和水的还原。但上述生物酶在非生物环境下会失去活性,这严重阻碍了它们在实际生产中的应用。基于此,模拟产氧配合物和产氢活性中心的核心结构设计合成过渡金属配合物用于电催化水的裂解是现今化学领域的一个研究热点。为了解决目前大多数过渡金属配合物普遍存在的水溶性差,催化过电势高,催化效率低等问题,本文从过渡金属配合物的配体修饰,中心金属的选择以及中心金属的空间位阻三个角度出发,研究了四个系列共九种过渡金属配合物电催化水的裂解的性质,具体内容包括以下四个方面:1.探究了三个具有相同吡啶-2-羧酸配体的过渡金属配合物Co（bpbH2）Cl2 1,Ni（bpbH2）Cl2 2和Cu（bpbH2）Cl2 3电催化水的裂解的性质。实验结果显示配合物1和配合物2同时具有电催化水的氧化和水的还原的性能,配合物3只能够实现电催化水的还原。其中配合物1电催化水的氧化的催化过电势和催化效率均优于

关 键 词： 能量储存 过渡金属配合物 电催化 水的裂解

领　　域： [] []