导　　师： 方玉堂

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 吸附式热泵技术作为一种低品位热能驱动的绿色技术,已成为各国学者普遍关注的研究热点。磷酸铝分子筛具有规整的孔道结构,独特的S型水蒸气吸附等温曲线以及较高的水热稳定性,是吸附式热泵中理想的吸附材料。本文开展了无氟体系下磷酸铝分子筛（AlPO-5）的微波水热合成研究;主要探讨不同模板剂制备的磷酸铝分子筛（AlPO-5）以及铁改性磷酸铝分子筛（FeAlPO-5）的结构及其吸/脱附性能。首先,采用微波加热技术,在无氟体系下,探讨三丙胺（TPA）、三乙胺（TEA）和四乙基氢氧化铵（TEAOH）模板剂对AlPO-5分子筛合成的影响。XRD结果显示:以TPA为模板剂难以合成出AlPO-5分子筛,而以TEA和TEAOH为模板剂时,均成功合成出了AlPO-5A和AlPO-5H分子筛。适宜的晶化温度为180℃、晶化时间为45min,模板剂用量分别为0.7TEA/P2O5和0.8TEAOH/P2O5。结合X射线粉末衍射（XRD）、傅立叶变换红外（FT-IR）、固体魔角核磁共振谱（MAS NMR）等表征手段,表明不同模板剂获得的AlPO-5分子筛均具有交替的AlO4和PO4四面体结构;但模板剂对其晶粒尺寸和孔道结构有影响。AlPO-5H分子筛的晶粒尺寸、比表面积、微孔孔径均比AlPO-5A分子筛大,而其介孔孔径比AlPO-5A分子筛小。静态吸附曲线表明,AlPO-5A分子筛的饱和吸附容量大于AlPO-5H分子筛。TG和DTG结果表明,AlPO-5A分子筛较AlPO-5H分子筛脱附更容易。其次,为了提高磷酸铝分子筛的吸附性能,引入铁原子对磷酸铝分子筛进行改性研究。在无氟条件下,采用微波水热合成法制备了不同Fe含量（Fe/P2O5摩尔比）的FeAlPO-5分子筛。通过XRD、UV-Vis-DR、SEM等表征手段,发现Fe物种大部分以同晶取代的方式进入到FeAlPO-5分子筛骨架中,且随着分子筛中Fe含量增大,孤立态的Fe物种含量下降,而低聚态和纳米态的Fe物种含量逐渐增加。静态吸附曲线表明,FeAlPO-5分子筛的吸附性能随着分子筛中铁含量的增多先增大后减小,0.05FeAlPO-5分子筛具有最大的饱和吸附量0.235g/g。最后,本文对AlPO-5A和FeAlPO-5分子筛进行了对比研究。结果表明,引入铁源到反应先驱体浆液中,分子筛晶化更完整,结晶性能增强;与未改性的磷酸铝分子筛相比,铁磷酸铝分子筛的脱附活化能有所提高,由81.59kJ·mol-1提升至95.69kJ·mol-1,而其饱和吸附容量由0.185g/g提高到0.235g/g,吸附性能得到明显改善。AlPO-5A和FeAlPO-5分子筛经过NH4F和乙醇处理后,其稳定性得到改善。更多还原

关 键 词： [3263508]热泵 吸附剂 [4430287]磷酸铝分子筛 铁改性 吸附性能 脱附性能

分 类 号： [TQ424.25]

领　　域： []