导　　师： 李映伟

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 金属有机骨架材料（MOFs）是由有机配体与无机金属离子自组装而成的一类有机-无机杂化类沸石的多孔材料。与其它杂化材料相比,MOFs具有比表面积大、孔隙率高以及结构性质多样化等优良的特性。这些性能使其在催化领域具有良好且广泛的应用前景。而MOFs基复合材料由于结合了多种材料的优良性能更是成为了催化材料领域的一个研究热点。但是,如何设计合成高稳定、高性能的MOFs基复合催化剂仍然是该领域一个亟需解决的难题。本论文基于MOFs材料的结构和性质特点,探索和设计了合成MOFs基复合材料的新方法,旨在合成稳定的新型高效MOFs基复合催化材料,并揭示MOFs基复合材料结构与催化性能之间的关联规律。本论文的主要研究内容和研究结果如下:（1）提出了一种亲水性导向法（HDA）,利用MOFs材料孔内外亲水性差异,首次将金属有机多面体（MOP）封装于MOFs材料孔内,大大提高了MOP材料的活性和稳定性。该方法突破了传统方法的尺寸限制问题,成功地将大于MOFs材料窗口的客体分子引入到孔内。以MIL-101封装M6L4为例,利用MIL-101孔内外亲水性差异和M6L4水溶性差异,采用两步法将M6L4的合成限制在MIL-101的孔道内进行。封装后的M6L4均匀分散在MIL-101孔道内。相比于纯的M6L4,封装后的M6L4的催化活性得到明显的提高。在催化苯甲醇选择性氧化反应中,M6L4?MIL-101体系获得的苯甲醛收率是单纯M6L4体系的3.5倍。而且循环5次后,M6L4?MIL-101体系依然可以得到高达87%的苯甲醛收率,是M6L4体系的近20倍。我们推测,复合材料M6L4?MIL-101的稳定性和催化活性大大提高的主要原因是因为封装后的M6L4高度分散,并且MIL-101孔道的限域作用极大限度地减少了M6L4的流失和团聚。（2）设计了一个新型的、简单的“预配位”合成方法来调控MOFs在氧化石墨烯（GO）表面的生长和分布。在该合

关 键 词： 金属有机骨架 多相催化 复合材料 加氢反应 氧化反应

领　　域： [] []