导　　师： 方岩雄;周沛

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 广东工业大学

摘　　要： 传统的沸石分子筛具有微孔孔径，在涉及大分子的反应中，限制了大分子反应物扩散进入分子筛骨架内部，从而减少了与分子筛内部活性位点接触的机会;而且，在反应过程中的中间产物或副产物的扩散受阻而易引起积碳失活。因此，为了提高沸石分子筛在大分子催化方面的活性，设计和合成含有中孔的多级孔催化剂是不可或缺的。另外，多级孔沸石分子筛的孔隙度和酸度是影响其催化性能的两大重要方面，了解多级孔沸石分子筛的孔隙度、酸度与催化活性之间的关系，对于定制多级孔沸石分子筛的催化活性也是至关重要的。　　本文使用软模板法合成了多级孔MFI分子筛，使用碱处理脱硅-重结晶的方法合成了多级孔Beta分子筛;并使用三种不同的方式对分子筛的孔隙率和酸度进行调节，调节硅铝比来优化MFI分子筛的结构和酸性、通过氮掺杂方式优化MFI分子筛结构和酸性、选取有机碱选择性脱硅并后引入铝的方式优化Fe@Beta分子筛的结构和酸性，具体进行了以下三部分的合成与改性研究：　　第一部分，使用刚性Bola型季铵盐表面活性剂，具有分子结构式为[C6H13-N+(CH3)2-C6H12-N+(CH3)2-(CH2)10-O]2-(p-C6H4)2?4[Br-]（记为C6-6-12Br4）作为结构导向剂，通过晶种辅助结晶策略制备具有纳米片组件形态的MFI分子筛。片层MFI分子筛由具MFI纳米片随机组装形成，具有窄的中孔分布。通过将片层MFI分子筛的Si/Al比从60调节到10，所得分子筛的形态从纳米片堆叠变为纸牌屋型结构，并形成似纳米海绵形状。此外，孔隙率和Br?nsted/Lewis（B/L）酸比率对所得分子筛的Si/Al比率表现出抛物线型相关性，表明片层MFI分子筛的中孔/微孔和酸度可以通过改变分子筛的成分来系统地定制。研究了片层MFI分子筛在苯甲醇与均三甲苯的烷基化反应中的催化性能，结果表明，与常规ZSM-5�

关 键 词： 多级孔沸石分子筛 软模板法 酸性调控 催化性能