导　　师： 廖世军

授予学位： 博士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）催化剂是燃料电池、电解水、金属空气电池等电化学能源转换装置大规模应用的关键。目前广泛使用的ORR和OER催化剂分别为贵金属Pt及其合金,RuO2和IrO2贵金属氧化物。然而,贵金属因资源稀少、价格昂贵导致此类能源转换装置成本高昂,严重制约其商业化进程。因此,开发高效、廉价的非贵金属ORR及OER催化剂对于推动电化学能源转换技术的商业化应用意义重大。在众多非贵金属催化剂中,碳材料因其卓越的催化性能、低廉的价格、良好的导电性、优异的稳定性被认为是最有希望替代贵金属催化剂的候选者之一。碳材料的ORR和OER活性与其组成和结构密切相关。通过恰当地引入杂原子及构建合适的微观结构,如氮掺杂、配位中心及多孔结构等,碳材料的ORR和OER性能将得到大幅提升。生物质具有丰富的微观结构,同时含有大量的杂原子,如氮、磷、硫等,且来源广泛,绿色可持续。因此生物质是制备碳基ORR和OER催化剂的理想前驱体。本论文通过合理筛选富含氮和磷等杂元素,且具有特定结构和形貌的天然生物质作为前驱体,使用水热,浸渍,冷冻干燥等方法来设计和调控前驱体的组分和形貌,后在惰性气氛下经高温热解,实现杂原子掺杂碳的制备及多孔结构的构建。主要的研究内容和结果如下:（1）选取啤酒酵母粉（BYP）为前驱体,通过水热处理及高温热解制备出具有多孔结构和高比表面积的氮磷共掺杂空心碳球（BY-Fe-A）。在碱性电解液中,BY-Fe-A的半波电位（0.861V vs.RHE）比20%商业Pt/C（0.833V vs.RHE）高28 mV,动力学研究表明,其ORR过程遵从4电子转移路径。同时,BY-Fe-A还表现出优于Pt/C的甲醇耐受性和稳定性。考察前驱体组分对催化剂结构和性能的影响,发现BYP中添加FeCl3和NH3·H2O不仅促进产生规则的多孔碳球,还提高了吡啶N、石�

关 键 词： 生物质 杂原子掺杂碳催化剂 多孔碳 氧还原反应 氧析出反应

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