导　　师： 邱学青

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 随着当今社会的高速发展,不可再生的化石资源供不应求,环境污染问题也日益严峻,可再生生物质资源的高值化利用成为全球可持续发展的研究重点。木质素是自然界中含量仅次于纤维素的天然酚类聚合物,但复杂的结构和化学惰性使其高值化利用受到限制。研究木质素的解聚制备单酚类化合物以制备化学品或者加氢脱氧制备液体燃料对实现木质素的高值化利用具有重要意义。论文分别探讨了在碱性条件下采用CuO/Fe(SO)作为催化剂、HO为氧化剂的催化氧化降解工艺和甲酸体系下Pd/C催化原位供氢解聚工艺对解聚Sigma公司提供的碱木质素制备单酚类化合物的影响。实验表明过氧化氢氧化耦合Pd/C加氢解聚在乙醇水溶液体系中能更高效地进行,主要由于醇能阻碍解聚过程中小分子物质发生重聚合反应,且在木质素氢解过程中可充当供氢剂以促进氢解;在一定程度内增大氧化降解过程中的碱含量有利于木质素分子中醚键的极化从而促进解聚;与木质素单独氢解相比,在优化工艺条件下,过氧化氢氧化耦合Pd/C加氢解聚木质素产生的单酚类化合物的收率得以较大提高,从7.50%增加到12.87%。对解聚产物和残渣进行结构分析,发现相对于单独的Pd/C氢解工艺,耦合过氧化氢氧化的Pd/C氢解工艺中木质素分子内C-C键的断裂率从19.97%增加至28.85%;解聚产物中F型产物的含量从8.97%增加至22.35%,S型产物的含量则从2.26%增加至8.43%;而F型产物通常为活性位被封闭或缺少活性位的小分子化合物,其反应活性低;S型产物相对G型或H型产物具有更好的稳定性,重聚几率小。因此,木质素分子侧链C-C键的断裂和产物的高稳定性均导致单酚收率增加。此外,氧化降解有利于木质素结构中的α醇羟基转化为羰基,促进β-O-4键的断裂,提高了木质素的解聚效率。

关 键 词： 木质素 解聚 氧化降解 氢解 单酚类化合物

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