导　　师： 赵宇军

授予学位： 博士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 由其他原子替换形成的各种富勒烯结构——杂富勒烯（Heterofullerenes）,因具有比全碳富勒烯更丰富的特性和应用前景,成为人们持续关注的热点。氮和硼掺杂富勒烯是最受关注的两类杂富勒烯,但在当前,只有单氮杂富勒烯被成功分离和表征,对于其它杂富勒烯结构,理论研究仍然是主要的手段。对杂富勒烯结构的稳定性的理论研究,有助于深入了解富勒烯结构的规律,为实验上获得更多丰富的富勒烯结构提供理论指导,例如如何获得不受五环六环规则和独立五环规则限制的,具有更多奇异性质的新奇结构。各种经验规则和模型并不能带来满意的结果,人们借助第一性原理的方法研究体系的电子结构,以获得对结构稳定性的解释。然而,迄今为止,所有的理论计算都是通过所挑选的少数特殊结构来进行的,并没有全面的考虑各种杂原子数下所有的异构体。我们以C60的对称操作群为基础,建立了一种结构识别的新方法,以解决这一问题。该方法采用替换位置的编号构成的最小标号作为结构的唯一标识,借助标号表进行结构的等价性判断,高效的枚举各种不同杂原子浓度下的不等价结构。在结构识别方法的基础上,本文首先计算了杂原子数小于5的硼和氮杂富勒烯的结构,获得了不同杂原子数时的基态结构。我们发现,对于多硼杂富勒烯,硼原子倾向于出现在连续六元环的对位上;而对多氮杂富勒烯,只有C58N2遵循这一规律,其他情况下,杂原子彼此更加远离。对多硼杂富勒烯,我们计算得到的C57B3的基态结构比前人给出的基态结构的能量大约低0.73eV;而对多氮杂富勒烯,除C58N2之外,我们得到的基态结构比文献报道的结构的能量都更低。随着杂原子浓度的升高,杂富勒烯的异构体数目急剧增大,利用基于第一性原理的计算方法所需的时间消耗是无法承受的。本文给出了一种基于

关 键 词： 杂富勒烯 结构搜索 集团展开 线性拟合 机器学习

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