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金属与非金属改性氮化碳的制备及其可见光下降解典型PPCPs的活性与机理研究

导  师: 刘国光

授予学位: 硕士

作  者: ();

机构地区: 广东工业大学

摘  要: 近年来,由于药品及个人护理品(PPCPs)的大量使用,使得其在河水、地下水、饮用水和污水处理厂出水等环境水体中常常被检出。长期暴露于PPCPs水环境会危及生态系统以及人体健康。光催化技术可直接使用太阳能生成强氧化性的活性物种来降解水中污染物。氮化碳(g-C3N4)是一种可见光非金属半导体光催化剂,由于其具有合适的能带结构和优越的化学稳定性,近年来常被应用于环境污染物光催化降解领域。然而,传统体相g-C3N4由于存在比表面较小、光生载流子复合率高且可见光响应低等缺点,很大程度上限制了其发展和实际应用。为了解决这些问题,本论文通过形貌调控以及金属和非金属负载等方法对g-C3N4半导体光催化剂进行改性,设计出高活性的光催化材料,并将其应用于的典型PPCPs的降解。主要的研究内容和结果如下:(1)通过溶剂热法制备出具备优越光电性能的氮掺杂碳量子点(NCDs),再使用简单的共热聚合方法将非金属碳材料NCDs负载于g-C3N4上制备出NCDs/g-C3N4复合材料。在可见光下,NCDs/g-C3N4复合材料相比于g-C3N4对吲哚美辛(IDM)存在更高的降解活性。此外碳量子点引入氮原子以后可以明显提高复合催化剂的活性。当NCDs的负载量为1.0 wt%时,复合材料的光催化活性最高,此时复合材料对IDM的降解一级速率为g-C3N4的13.6倍。这种催化活性的增强主要归因于NCDs优越的荧光上转换性能和有效的电子分离能力。活性物种鉴定研究表明O2.-和h+在NCDs/g-C3N4复合材料光催化过程中起主导作用。进一步通过对IDM降解产物的鉴定以及活性物种攻击位点的预测,推导出IDM降解的可能途径,主要包括脱羧反应、羟基化反应以及吲哚环的加成和开环反应。(2)对三氰基甲基化银(AgTCM)、二聚氰胺以及NH4Cl进行一步共热聚合,将贵金属银以单原子形式负载在超薄C3N4上�

关 键 词: 氮化碳 光催化 碳量子点

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