导　　师： 周丽华; 余震

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 广东工业大学

摘　　要： 碳量子点（CQDs）是一种新型的碳基零维纳米功能材料。良好的水溶性、荧光稳定性、低毒性及生物相容性等特性使其备受关注。CQDs制备材料来源广泛如大蒜、番茄等无污染可再生资源,并且不同碳源制备出的CQDs具有不同的特性。目前,CQDs在生物成像、传感器、药物传输、催化等领域都有广泛的应用。对硝基苯酚在水生环境及土壤广泛分布,是主要的环境污染物之一。即使在非常低的浓度下也对人类和野生动物具有致癌性和遗传毒性。建立更快速更灵敏更便捷的测定方法有利于对硝基苯酚有效监控。对氨基苯酚作为一种重要的药物合成中间体,在医药应用方面具有巨大的市场需求。对硝基苯酚的还原是对氨基苯酚的主要来源途径之一,高效催化剂是提高还原效率的重要因素,是催化还原的研究热点。本文采用富含蛋白质与黑色素球形颗粒的墨鱼汁为材料利用水热法制备水溶性荧光CQDs。对该CQDs进行系统表征,并探讨其在对硝基苯酚的检测与还原中的应用。主要的研究内容及结果如下:1、墨鱼汁CQDs的制备与表征。以墨鱼汁为碳源采用水热法制备新一类CQDs。利用紫外分光光度计和荧光分光光度计对其荧光性能进行探究;利用XPS和FTIR对其元素及所含官能团进行分析;采用TEM对其形态及颗粒大小进行分析;研究三种因素NaCl、pH值、金属离子对CQDs荧光强度的影响。结果表明:该CQDs无毒性,主要由C、H、N、O元素组成,量子产率为3.25%;在波长300-450 nm之间和450-600nm之间产生最大发射峰,有明显的双发射波长特性;呈均匀分散的球状,粒径范围在2-5 nm之间,平均粒径为3.47 nm;在自然光下呈淡黄色,在365 nm紫外灯照射下发出蓝色荧光。2、基于墨鱼汁CQDs荧光特性建立对硝基苯酚的检测方法。在320 nm和390 nm的激发波长下,研究CQDs在不同浓度的对硝基苯酚中荧光强度的变化规律。建立对硝基苯酚的检测线性范围及线性方程;讨论了该方法在苯酚,对苯二酚,邻硝基苯酚,对氨基苯酚,间硝基苯酚和对硝基苯甲酸中对对硝基苯酚的选择性;利用单光子计数法和循环伏安法对荧光淬灭机理进行分析并进一步用于实际水体检测。结果表明在激发波长为320 nm和390 nm时对硝基苯酚检测的线性范围分别为1.25-50μM和1.25-27.50μM,两者的检测限均达到0.05μM并都具有很好的选择性;与已报道的对硝基苯酚检测方法相比具有更高的灵敏度和更宽的检测范围;对硝基苯酚和CQDs存在电子转移及内滤效应使荧光淬灭。用于水体检测的回收率在88.06-108.71%之间具有很好的重复性。3、建立MXene-墨鱼汁CQDs银复合物二维对硝基苯酚还原的催化剂。以墨鱼汁CQDs为还原剂合成银CQDs复合物（Ag@CQD）,通过负载在新型二维材料MXene上,获得MXene-墨鱼汁CQDs银复合物（Ag@CQD/MXene）;对Ag@CQD和Ag@CQD/MXene采用TEM、SEM进行形貌分析和XRD、XPS进行元素组成及所含基团分析;在NaBH4存在的条件下,对比纳米银、Ag@CQD、Ag@CQD/MXene催化对硝基苯酚的还原效果;进一步探讨MXene的最佳加入量及采用电子自旋共振测试和吸附实验对催化还原反应机理进行分析。结果表明Ag@CQD和Ag@CQD/MXene都具有催化对硝基苯酚还原反应活性;由于二维材料MXene的引入使Ag@CQD/MXene表现出更佳的催化性能,可实现在2 min内完成反应及10次以上循环仍保持优良的催化活性。总结,本论文以墨鱼汁为碳源获得了波长可调性、具较高量子产率且有荧光上转换性质的CQDs;利用该CQDs的双波长荧光特性,通过电子转移和内滤效应实现了对硝基苯酚的高灵敏高选择性检测,为对硝基苯酚的检测提供一种新型可选择的有效监控方法;利用Ag@CQD/MXene实现了对硝基苯酚的快速还原,为催化还原提供一种新型二维高效可重复利用的催化剂体系。更多还原

关 键 词： 墨鱼汁 碳量子点 [478762]对硝基苯酚 [9231985]催化 MXene

分 类 号： [O657.3;X830]

领　　域： [] []