导　　师： 李映伟

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 金属有机骨架（MOFs）是一种新兴多孔功能材料。近年来,以MOFs为牺牲模板经热解制备碳基金属/金属氧化物材料吸引了广泛的研究兴趣,但是这类材料大多存在颗粒尺寸分布范围大、形状不规则等问题。通过MOFs热解制备形貌和尺寸均匀的纳米颗粒是该领域面临的一个巨大挑战。本文以Fe-MIL-88B为牺牲模板,在CO和Ar混合气体氛围下进行高温热解。采用透射电子显微镜（TEM）、氮气物理吸脱附、X射线粉末衍射（PXRD）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）、温度程序脱附分析（TPD）、热重分析（TG）、原子吸收光谱（AAS）、元素分析、傅里叶红外光谱（ATR-IR）等一系列分析手段对制得的纳米材料的形貌、组成和结构等物化性质进行详细表征。结果表明,Fe-MIL-88B经热解得到的材料主要是Fe3O4纳米颗粒和C的复合物（FeOx/C）。在纯Ar气氛下,热解得到的主要是无定形而且高度团聚的Fe3O4颗粒;随着CO的加入,Fe3O4颗粒形貌和大小逐步得到控制,当CO气体与Ar气体的体积浓度比为1:1时,制备得到单一规整只暴露（111）面的八面体晶体。为了探索CO对Fe3O4晶体形貌控制的机理,进行了CO与Fe3O4的（111）面、（100）面之间作用力的密度泛函理论（DFT）计算和CO氧化反应测试。结果表明,CO与Fe3O4（111）面的作用力要强于Fe3O4（100）面,而由于Fe3O4的晶体形状与（100）面和（111）面的生长速率的比有关,由此推测CO与（111）面的相互作用减缓了（111）面的生长速率从而实现了晶体形貌的控制合成。将制得的FeOx/C材料应用于生物质平台分子HMF（5-羟甲基糠醛）的催化氧化。HMF分子中含有一个羟基和一个醛基,在氧化过程中,其醇基和醛基都可能被氧化,这使得选择氧化得到单一的DFF（2,5-二甲酰基呋喃）产物非常困难。反应结果表明,在热解气氛为Vco/VAr=1下得到的单一规整八面�

关 键 词： 生物质 多相催化 金属有机骨架材料 纳米晶体

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