导　　师： 李雪辉

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 自改革开放以来,我国的经济取得了巨大的进步,与此同时,经济发展所带来的环境问题也日趋严重。氮氧化物(NO)和硫氧化物(SO)是引起酸雨、光化学污染等环境问题的主要来源之一。流化催化裂化(FCC)再生过程产生的NO和SO占整个炼油过程中NO和SO排放的40%以上。因此,控制FCC再生过程中NO和SO的排放,对于减少石油化工行业污染物的排放、实现节能减排有非常重要的意义。迄今为止,关于烟气还原法同时脱除NO和SO的研究还处于初级阶段,相关的理论研究工作也较少。本文对多种还原剂(CO、H和CH)同时还原脱除NO和SO的体系进行了系统的研究,并对相关的反应机理进行了深入的探索。首先考察了CO作为还原剂同时还原脱除NO和SO的体系,针对相关文献报道的脱硫和(或)脱硝涉及的活性金属元素进行了初步的筛选,得到了活性最高的Fe-ZrO复合氧化物催化剂。通过条件优化实验,发现,采用柠檬酸法制备,400℃焙烧的Fe(0.4)-ZrO(Fe/(Fe+Zr)摩尔比=0.4)催化剂具有最佳的活性,在72000 ml/g·h(91000 h)的空速下,350℃及以上,催化剂能实现接近完全的NO和SO转化,并且N和S的选择性也都接近100%。另外,该催化剂显示出了良好的抗水性,在450℃及以上,6.5%的水蒸汽对催化剂的抑制作用完全消失。同时,Fe(0.4)-ZrO也显示了极好的稳定性,工作88 h后,活性几乎没有下降。利用N吸/脱附测试、XRD、TPR、XPS及In-situ DRIFTS等表征技术对系列Fe-ZrO及FeO和ZrO氧化物进行表征,发现,相比于纯FeO氧化物,Fe(0.4)-ZrO复合氧化物活性的提高,主要是因为催化剂比表面积明显地增大,形成了无定型的结构,更强的还原性以及更多的活性组分分布在催化剂表面和表面更高的Fe浓度。通过In-situ DRIFTS表征分析并结合反应后的催化剂XPS表征测试,对Fe(0.4)-ZrO催化剂表面的反应机理进行了研究,结果发现,当反应气经过过催化剂表面时,SO会

关 键 词： 同时脱硫脱硝 氮氧化物 二氧化硫 一氧化碳 氢气

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