导　　师： 付丰连

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 广东工业大学

摘　　要： 铬是一种广泛存在于环境和生物体内的元素,是人类健康所必需的微量元素之一。在水体中,铬主要以稳定的Cr（Ⅵ）和Cr（Ⅲ）的形式存在,其中Cr（Ⅵ）的毒性远大于Cr（Ⅲ）,是潜在的致癌和致突变的因素。因此对Cr（Ⅵ）的治理引起人们越来越多的关注。零价铁（ZVI）化学性质活泼且有很强的还原能力,然而单独的ZVI在水溶液中容易发生钝化。为了抑制ZVI表面钝化以增强ZVI反应活性和寿命,本文引入ZVI/Fe3O4/Fe2+体系并将其应用于去除Cr（Ⅵ）废水。在铁的氧化物和氢氧化物中,针铁矿（α-FeOOH）和四方纤铁矿（β-FeOOH）的结构和化学性质都是稳定的,然而α-FeOOH和β-FeOOH在溶液中容易聚集。本文中将α-FeOOH和β-FeOOH负载到碳微球（CMSs）上,制备了α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs复合材料并将其应用于去除Cr（Ⅵ）废水。本论文通过一系列实验研究了ZVI/Fe3O4/Fe2+、α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs去除Cr（Ⅵ）的影响因素。借助扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）、X射线粉末衍射（XRD）、比表面积分析仪（BET）和X射线光电子能谱（XPS）研究了ZVI/Fe3O4/Fe2+、α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs去除Cr（Ⅵ）废水的机理。本论文得出的主要结论如下:（1）ZVI/Fe3O4/Fe2+体系对Cr（Ⅵ）的去除效果明显好于单组分和双组分体系对Cr（Ⅵ）的去除效果。随着Fe2+浓度的增加和初始pH的降低,ZVI/Fe3O4/Fe2+对Cr（Ⅵ）的去除效果变好。在最佳条件下,ZVI/Fe3O4/Fe2+对Cr（Ⅵ）的去除率接近100%。在酸性条件下,ZVI/Fe3O4/Fe2+体系中的Fe（Ⅱ）和Fe（Ⅲ）不断地相互转化。（2）ZVI/Fe3O4/Fe2+对Cr（Ⅵ）的去除是由于表面吸附和氧化还原。ZVI/Fe3O4/Fe2+对Cr（Ⅵ）的去除过程具体如下:Cr（Ⅵ）被吸附在磁铁矿和ZVI表面,Cr（Ⅵ）在ZVI表面被直接还原,Cr（Ⅵ）被Fe2+还原,Fe3+在ZVI表面上被还原为Fe2+。在ZVI/Fe3O4/Fe2+体系中,ZVI是Cr（Ⅵ）还原的电子供体;Fe2+可以克服ZVI的钝化;Fe3O4用作Cr（Ⅵ）还原的反应界面,以及作为电子转移的半导体。（3）α-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除效果是明显好于β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除效果。在pH值3.09.0范围内,α-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除效率均超过90.0%。在pH值3.011.0范围内,β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除率随着溶液pH值的增加从85.9%下降到44.8%。共存的Cl-、Cu2+和Ni2+对α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs去除Cr（Ⅵ）的去除没有影响,而SO42-和PO43-的存在减弱了α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除效果。α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的最大吸附容量分别为55.37和29.37 mg/g。α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的吸附过程是吸热、自发的。再生的α-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除效率在循环使用6次后仍保持在86.1%,而再生的β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除效率在6次循环使用中从85.9%下降到52.9%。（4）α-FeOOH/CMSs和β-FeOOH/CMSs对Cr（Ⅵ）的去除机理如下:Cr（Ⅵ）与CMSs表面的羧基之间产生的氢键将Cr（Ⅵ）吸附到材料表面,Cr（Ⅵ）与FeOOH之间的静电相互作用将Cr（Ⅵ）吸附到材料表面,CMSs表面的羟基将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）,CMSs表面的羟基将Fe（Ⅲ）还原为Fe（Ⅱ）,Fe（Ⅱ）将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）。更多还原

关 键 词： ZVI/Fe3O4/Fe2+ α-FeOOH/CMSs β-FeOOH/CMSs Cr(Ⅵ) [6621785]反应机理

分 类 号： [X703]

领　　域： []