导　　师： 黄碧纯

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 低温SCR催化剂的研发是目前烟气脱硝领域的研究热点。铁基催化剂凭借其绿色无毒、价格低廉、高N2选择性等优点成为极具潜力的SCR催化剂,但其低温活性不能满足工业的需要。本文利用SAPO-11分子筛能够很好的分散活性组分和拥有规整的中孔孔道结构、合适的酸性等性质,制备出了高分散的Fe2O3/SAPO-11催化剂,研究了其脱硝性能,对其结构和性质进行了分析,从元素掺杂方面来优化其低温脱硝性能和抗中毒性能,探讨了提升抗SO2中毒能力的关键因素。首先,采用均匀沉淀法、乙醇辅助浸渍法以及浸渍法制备了一系列不同铁负载量的催化剂,考察不同制备方法对Fe2O3/SAPO-11催化剂低温脱硝性能的影响。研究结果表明,均匀沉淀法是最适合此体系的方法,用其制备的高分散30%-Fe2O3/SAPO-11-HP催化剂拥有最佳的低温活性,在240300℃温度范围内,NOx的转化率超过了90%,整个温度测试区间内拥有接近100%的N2选择性。Fe2O3主要以高分散的形式存在于载体上,表面暴露更多的Fe2O3和更高比例的四面体配位Fe3+、具有较好的氧化还原能力、丰富的弱酸位和中强酸位数量以及适宜的酸强度是30%-Fe2O3/SAPO-11-HP催化剂拥有较好的低温SCR活性的重要原因。其次,着重研究了Ce的掺杂量对Fe2O3/SAPO-11催化剂低温脱硝性能的影响。研究表明,Ce的最佳掺杂量为0.125,Fe0.875Ce0.125Ox/SAPO-11催化剂的NOx转化率在220℃时达到90%,在220300℃范围内,保持90%以上的NOx转化率,在260℃达到99%的最佳NOx转化率。Ce元素的掺杂可以促进Fe元素的分散,调变活性物种的氧化态和催化剂的氧化还原能力。再次,在最佳Ce的掺杂量的基础上,基于离子极化理论筛选了Ce、Cu、Co作为掺杂元素以提高Fe2O3/SAPO-11-HP催化剂的活性和抗硫水性能。结果显示,Ce、Cu、Co的掺杂总体上都可以提高催化剂的活性,其提高顺序为Cu>Ce>Co。其中,Fe0.875Cu0.125O

关 键 词： 低温 高分散 元素掺杂 抗硫性能

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