导　　师： 梁振兴

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 燃料电池作为把化学能直接转化为电能的转换装置,由于其效能高、工作电流密度大、重量轻、体积小、寿命长、启动快、燃料多样性以及环境友好等诸多优点,被认为是可代替煤炭、石油等传统化石能源的新一代清洁能源技术。目前,燃料电池中使用最广泛的电催化剂是Pt基催化剂。由于Pt金属价格高昂且储藏量低,导致燃料电池技术成本居高不下,阻碍了燃料电池的商业化进程。研制高性能Pt基催化剂,提高其利用率,是降低燃料电池成本的关键。本论文工作利用载体效应与合金效应调控Pt催化剂的结构与组成,提高Pt基催化剂的电催化活性和稳定性。采用一系列的表征手段(包括TEM、XRD、XPS等)对自制催化剂的形貌、粒径以及表面状态进行分析,运用循环伏安法、线性扫描伏安法以及CO溶出伏安法进行电化学行为研究。首先,通过采用二维氮掺杂有序介孔碳(NOMC-2D)、三维氮掺杂有序介孔碳(NOMC-3D)分别作为Pt基催化剂的载体,探究载体维度对Pt基催化剂甲醇氧化活性及抗毒化性能的影响。NOMC-2D是一种高比表面积的平面结构,其表面富有电催化活性含氧官能团,NOMC-2D平面结构可有效构建与Pt纳米粒子之间的界面,因此同Pt相互作用强于NOMC-3D载体,所制备的Pt/NOMC-2D催化剂表现出更高的甲醇氧化活性与抗毒化作用。其次,分别制备两种不同载量的Pt基催化剂,探索载量对甲醇氧化电化学行为的影响。Pt载量为30 wt.%时,纳米粒子出现较为严重的团聚现象,导致“金属-载体”界面相互作用减弱,与10 wt.%Pt/C催化剂相比,其甲醇氧化性能以及抗毒化作用减弱。最后,采用过渡金属Ni为核,通过化学置换法外延生长Pt壳层,借助晶格收缩(尺寸效应)以及配位效应,调变Pt d带中心,降低Pt同含氧物种(比如-OOH和-OH)的结合能,提高氧还原反应催化活性,条件实验表明所制备的PtNi2/XC-72氧还原�

关 键 词： 甲醇氧化反应 纳米粒子 氮掺杂碳 氧还原反应

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