导　　师： 叶建山

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 材料是人类社会的物质基础,材料的发展推动着社会的进步。近年来日益突出的能源和环境问题对材料的设计和制备提出了新的要求。纳米材料由于其纳米尺寸带来的特殊理化性质受到了广泛的关注和研究。碳基纳米材料作为其中一员,在构建高效廉价的能源存储与转换器件、电化学传感器中扮演着重要的角色。本文介绍了几种碳基纳米材料的性质、制备及应用,概述了碳基纳米材料在电催化水分解、构建电化学传感器等方面应用的研究进展。在此基础上,发展了几种简单有效的方法用于碳基纳米材料的可控合成,并研究它们在电催化水分解、电化学传感等方面的应用,同时分析了材料的组成、结构及其性能之间的关系。具体研究内容如下:(1)第二章中,我们采用一步电沉积方法,通过不同实验条件,在ITO电极上合成了形貌可控、组成不同的席夫碱金属配合物,包裹簇状纳米棒、八面体颗粒、菜花状颗粒及粗糙球状颗粒。通过研究金属离子与配体在溶液中的配位过程、电极表面的电化学过程,并结合沉积物的组成与结构,阐述了电沉积过程的反应机理和成核过程。应用于电催化水分解时,不同沉积产物的析氧反应性能与其结构相关,六配位含羟基的沉积产物拥有更低的过电势及更高的稳定性。(2)第三章介绍了一种热解方法用于合成钯-钴纳米颗粒共生的富氮碳纳米管(Pd-CoCNTs)。Pd-CoCNTs同时具备了优异的析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)催化性能。物理表征证明了直径为2~4 nm的钯纳米颗粒(PdNPs)绝大部分独立于钴纳米颗粒均匀的分布于碳纳米管表面。控制实验结果表明,PdNPs为碳纳米管表面提供了高效的活性位点,增加了其表面缺陷,增大了其电化学活性面积,从而提高了其电催化性能。通过控制产物中Pd的含量可以有效调节其电催化性能。在Pd负载量为0.0292mg cm

关 键 词： 碳基纳米材料 催化剂 析氧反应 析氢反应 氧还原反应 电化学传感器

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