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基于Fe/Co基催化剂的PS高级氧化体系降解水中典型有机污染物的研究

导  师: 万金泉

授予学位: 博士

作  者: ();

机构地区: 华南理工大学

摘  要: 随着人口爆炸、水资源短缺以及环境污染等问题的不断恶化,水环境污染已成为当代社会亟需解决的一个重大问题。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术是一种能够快速、高效净化各种有机污染源的化学修复技术,近年来由于其突出的氧化能力、广阔的适用范围、较高的矿化度以及良好的环境友好性能等优点而受到广大专家学者的关注。由于过硫酸盐(PS,包括过二硫酸盐PDS和过一硫酸盐PMS)在常温下比较稳定,无法分解产生SO4·-对有机物进行氧化降解,因此需要外加能量或催化剂辅助进行活化。采用过渡金属离子活化是最简单、方便的有效方法,而Fe2+和Co2+分别是PDS和PMS的最佳活化金属离子。但是研究发现均相Fe2+活化PDS体系中存在淬灭反应多、铁泥产生量大等问题,而Co2+活化PMS体系也因Co2+离子自身的毒性对反应水体造成二次污染。因此采用高效稳定的非均相催化剂替代均相催化剂已成为学者们关注的热点。本文以水体中两种典型的难降解有机污染物邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和偶氮染料酸性橙7(AO7)作为目标污染物,采用不同粒径零价铁(ZVI)、改性ZVI生成的核壳结构Fe0@Fe3O4复合物以及钴金属有机骨架材料Co3(BTC)2·12H2O作为PS的非均相催化剂开展研究。通过拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、高效液相色谱(HPLC)以及气质联用(GCMS)等现代光谱和微区分析技术从材料表征、影响因素、活化机理以及污染物降解历程和机理等方面开展理论研究。具体研究内容和主要研究结论如下:(1)为了减少均相体系中的淬灭反应,提高有机物的去除效率,研究了三种不同粒径的零价铁(ZVI)包括milli-ZVI(1.0 mm),micro-ZVI(150μm)和nano-ZVI(50nm)活化PDS氧化降解AO7的性能。结果表明,相对于Fe2+/PDS体系,microZVI/PDS体系中AO7的去除率显著提高,并且反应后铁泥�

关 键 词: 过硫酸盐 典型有机污染物 零价铁 改性零价铁 钴金属有机骨架材料

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