导　　师： 李开明; 汪光

授予学位： 博士

作　　者： (）;

机构地区： 中国科学院广州地球化学研究所

摘　　要： 近年来,人们逐步开展了食品中重金属污染物对人体健康影响的相关研究,但大部分仍然停留在总量的分析上。对人体最终产生健康危害的应是生物可利用部分的重金属,同时不同形态的重金属产生的毒性是千差万别的,因而,在评价重金属毒性过程中,仅通过总量评价可能不够科学,其生物可给性以及形态的研究是非常重要和有必要的。本研究采集了广州市场中易于富集As和Hg的食品（谷类、藻类、菌类和海鲜等）,考察了食品烹饪前后As和Hg的形态变化,借助体外模拟胃肠消化方法（in vitro PBET）进行了食品中As和Hg生物可给性的研究,探索了烹饪对As和Hg生物可给性的影响规律,并创新地设计了活体对照实验（in vivo）,初步探讨了As和Hg在胃肠消化过程中形态的变化及其对食品中无机砷（iAs）和甲基汞（MeHg）风险评价的影响,最后筛选出了能降低As和Hg生物可给性且具有广州特色的辅食;在检测分析方面,采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）对As和Hg总量进行分析,辅以原子荧光分光光度法（AFS）,采用高效液相色谱-电感耦合等离子体质谱方法（HPLC-ICP-MS）对As和Hg形态进行检测。本研究结果将有助于我们更科学地评估食品中污染物质的潜在健康风险,更合理地调整膳食,降低As和Hg对人体产生的健康风险。通过对食品进行烹饪处理以及生物可给性的分析,发现,烹饪过程能一定程度地降低食品中的As（降幅约为932%）和Hg的含量（最高达65%）,物料平衡计算证明As损失的原因主要为可溶性As溶解至烹饪水中,Hg损失的主要途径是通过挥发导致的。烹饪中食品中的As可能发生形态转化,可存在砷甜菜碱（AsB）转化为二甲基砷（DMA）以及DMA去甲基化为无机砷(iAs5+)的化学变化过程,推测这与食品基质中的营养成分有关,具体机理有待进一步考究;但食品中的Hg形态是否存在转化仍然无法确定。烹饪处理能够降低As和Hg的生物可给性,且对Hg的生物可给性降低更加明显。推断是加热烹饪过程一方面使可溶性As和Hg的降低,另一方面是食品基质缩水以及蛋白质变性收缩,进而导致与蛋白质结合的As或Hg进入消化液的程度降低,从而使生物可给部分的As或Hg降低。通过研究模拟胃肠消化以及活体实验研究,发现,食品中的AsB不会发生形态变化,而可能存在甲基砷（二甲基砷DMA和一甲基砷MMA）去甲基化转化为iAs,增大了对人体的健康风险水平。同样地,我们发现胃肠消化过程中可能存在Hg的去甲基化和甲基化反应,比较明显的是,Hg的甲基化主要发生在胃消化过程,而Hg的去甲基化主要发生在肠消化过程中。初步探讨了As和Hg的去甲基化机理,胆酸钠可能是肠道消化过程中As和Hg的去甲基化反应的决定性因素,胰酶在中性或弱碱性环境中促进了去甲基化反应。接下来需要进行更多的研究,以深入了解肠道消化过程中食物中As和Hg的去甲基化反应机理以及所涉及的特定化学物质和酶。在筛选降低As和Hg生物可给性的且具有广州特色辅食实验中,总的来说,降低As的生物可给性比较难实现,仅鸡骨草和土茯苓能够明显降低总As的生物可给性,降幅分别达到19.258.9%和21.143.1%,且主要发生在胃消化阶段。当增大土茯苓和鸡骨草的添加量时,不同形态的As生物可给性降低百分数均会增加,降低程度大小趋势为:MMA>DMA>iAs>AsB。多种辅食可不同程度地降低Hg的生物可给性,包括金银花、菊花、甘草、夏枯草、仙草、土茯苓、霸王花和鸡骨草等（降幅为9.380.2%）,且主要发生在肠消化阶段,相比较MeHg,辅食对Hg2+的溶解度和生物可给性均具有更强的降低作用。辅食中的植物化合物（如黄酮类化合物、绿原酸等）和膳食纤维（不可溶纤维）能在胃消化阶段释放出来,随着与含Hg食品同步消化的过程中,与Hg结合,使得Hg不可溶,无法被小肠上皮细胞所吸收。而降低As生物可给性的具体化学物质仍然需要下一步深入研究和分析。更多还原

关 键 词： 砷(As) 汞(Hg) 形态 [2018610]生物可给性 [5872522]健康风险评估

分 类 号： [X56]

领　　域： []