导　　师： 杨博

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 环氧化合物是一类用途极广的有机化学原料和合成中间体,广泛应用于有机合成、精细化工和材料科学等领域。酶法原位产过氧酸催化环氧化反应可用于制备环氧化合物,在酶法合成中,过氧化氢通常作为反应底物和氧化剂而具有两面性:一方面作为一种理想的清洁氧源日益受到人们的重视;另一方面过氧化氢极易使酶在催化过程中损失活力,甚至可使酶完全失活。因此,提高反应中酶对过氧化氢的耐受性成为酶法催化环氧化反应的研究重点。随着现代“绿色”化学这一概念的提出,开发新型“绿色溶剂”成为研究的热点。天然低共熔溶剂因其容易制备、无毒、易降解等特点,可作为一种新型“绿色”介质引入生物催化,并逐渐引发研究者的注意。此外,研究表明天然低共熔溶剂对脂肪酶或者酯酶在生物转化过程中的催化活力有积极的作用。酶工程技术的迅速发展,为提高酶分子对过氧化氢耐受性提供了另一种策略,采用修饰酶分子表面对过氧化氢敏感的氨基酸残基的方法,可以减少反应中过氧化氢对酶分子损伤,但该策略工作量较大,在实际应用中,难以同步实现既提高酶分子对抗过氧化氢的能力又提高酶催化活力。针对上述问题,本论文采取溶剂工程和分子改造的两种策略实现酯酶/脂肪酶高效催化环氧化反应。主要研究了新型溶剂体系对催化环氧化反应效率的影响,并初步解释导致高效实现催化环氧化反应的可能原因;通过理性设计突变体,不仅提高了酯酶对抗过氧化氢损伤的性能,同时还提高了其催化过氧化活力。本论文的研究结果对酯酶/脂肪酶在工业上的利用具有重大意义,为酯酶/脂肪酶用于酶法催化环氧化反应提供了科学依据。本论文主要研究内容包括以下四个方面:(1)采用加热方法快速制备了十种天然低共熔溶剂,并通过1H NMR和13C NMR、FT-IR、DSC�

关 键 词： 天然低共熔溶剂 酯酶 脂肪酶 生物催化 环氧化反应

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