导　　师： 付丰连

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 广东工业大学

摘　　要： 由于锑矿资源的开采与使用,导致大量锑被排放到环境中,造成土壤与水体的严重污染。锑在水体中主要以Sb（III）和Sb（V）的形式存在,并且Sb（III）的毒性比Sb（V）高10倍。锑及其化合物对人类具有潜在的毒性和致癌性,因此锑及其化合物被世界卫生组织、美国环境保护局和欧盟列为优先污染物。为了减少锑的健康风险,保护生态环境,本研究对锑的去除进行了探究。近年来,纳米零价铁和部分铁基材料由于其比表面积大、易分离回收而成为污染治理领域的研究热点,然而稳定性差和颗粒易团聚的问题限制了其实际应用,因此为了提高其性能,我们对铁基材料采取了负载和改性的措施。本研究利用实验室合成的磁铁矿负载纳米零价铁（nZVI/Fe3O4）和MnFe2O4-MCM-41-SH处理Sb（III）废水。通过批量实验研究了nZVI/Fe3O4和MnFe2O4-MCM-41-SH去除Sb（III）的效果以及相关因素的影响,并且使用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、比表面积分析仪（BET）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）、振动样品磁强计（VSM）、X射线光电子能谱（XPS）等对反应前后样品的物理化学性质进行了表征。结合样品反应前后的表征和锑的去除效果,分别提出了nZVI/Fe3O4和MnFe2O4-MCM-41-SH去除Sb（III）的机理。本研究得出的主要结论如下:（1）在溶液pH值在3.0-11.0时,nZVI/Fe3O4对Sb（III）的去除效率可达到97.0%-100.0%。磁分离实验表明nZVI/Fe3O4易于从溶液中分离。经过脱附再利用,nZVI/Fe3O4在第5次时对Sb（III）的去除效率接近90%。nZVI/Fe3O4对Sb（III）的吸附行为符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型,而且此吸附过程是放热的。（2）nZVI/Fe3O4去除Sb（III）的机理如下:首先,溶液中的Sb（III）被吸附到nZVI/Fe3O4的表面。然后,吸附在nZVI/Fe3O4表面的部分Sb（III）与溶液中产生的Fe（III）氢氧化物之间通过电子传递,使部分Sb（III）被氧化成低毒性的Sb（V）,而生成的Sb（V）被进一步吸附到nZVI/Fe3O4的表面上。（3）MnFe2O4-MCM-41-SH是比表面积高达676.47 m2/g的介孔材料,其良好的磁力性能使其易于从溶液中分离。在溶液pH值在3.0-11.0时,MnFe2O4-MCM-41-SH对Sb（III）的去除效率可达到98.6%-99.5%。MnFe2O4-MCM-41-SH在去除Sb（III）过程中,硝酸根、硫酸根和磷酸根对Sb（III）去除效率的影响均较小。经过脱附再利用,MnFe2O4-MCM-41-SH在第5次时对Sb（III）的去除效率接近89.1%。MnFe2O4-MCM-41-SH对Sb（III）的吸附行为符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型,MnFe2O4-MCM-41-SH对Sb（III）的最大吸附容量为164.8 mg/g,而且MnFe2O4-MCM-41-SH对Sb（III）的吸附过程是放热的。（4）MnFe2O4-MCM-41-SH与Sb（III）之间的反应机理是复杂的,涉及表面吸附、氧化和还原。首先,溶液中的Sb（III）被吸附到MnFe2O4-MCM-41-SH的表面。然后,吸附在MnFe2O4-MCM-41-SH表面的部分Sb（III）与表面的Fe（III）之间通过电子传递,使部分Sb（III）被氧化成低毒性的Sb（V）;此外,吸附在MnFe2O4-MCM-41-SH表面的部分Sb（III）与表面的Mn（II）之间通过电子传递,使部分Sb（III）被还原成Sb（0）。最后生成的Sb（V）和Sb（0）被进一步吸附到MnFe2O4-MCM-41-SH的表面上。更多还原

关 键 词： nZVI/Fe3O4 MnFe2O4-MCM-41-SH Sb(Ⅲ)废水 吸附 氧化还原

分 类 号： [X703]

领　　域： []