导　　师： 党志

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 黄铁矿（FeS2）是地壳中含量最为丰富的金属硫化物,暴露于地表时容易被氧化产生酸性矿山废水（acid mine drainage,AMD）。黄铁矿表面氧化对于从其结构中获取伴生的贵重金属、控制酸性矿山废水的形成以及了解地球上Fe、S循环都具有十分重要的意义。关于黄铁矿表面氧化已有大量的研究报道,但是,迄今为止对于其详细的表面氧化机理尚不清晰。黄铁矿结构中的S22-氧化至SO42-是一个多步反应过程,其间必定会形成多种含硫中间产物。前人研究工作多关于黄铁矿表面氧化速率影响因素的研究,对于其氧化过程中含硫中间产物形态以及中间产物的转化途径却鲜有报道。另外,黄铁矿是天然的半导体,其表面氧化反应亦为涉及多电子转移的电化学氧化过程。因此,电化学方法常被用于探讨黄铁矿的表面电化学氧化行为以及机理。然而,相关研究多采用黄铁矿碳糊电极并根据Eh-pH图以及热力学参数来推测其表面电化学氧化机理,很少有对电极表面氧化产物的检测分析报道。事实上,对于非纯净、非理想条件下的反应体系,仅依靠Eh-pH图以及经典的热力学参数来推测反应机理是不准确的。另外,对于一些反应,虽然热力学有自发可能的趋势,但是因动力学上极其缓慢,导致这些反应仍不能进行。因此,对电极表面氧化产物进行检测和表征,并以此来证实黄铁矿表面发生的电化学反应就显得十分必要。论文采用摇瓶浸矿实验并通过高效液相色谱（HPLC）、离子色谱（IC）、X-射线粉末衍射（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）以及扫描电镜-能谱仪（SEM-EDS）对黄铁矿化学氧化、生物氧化过程中溶液中以及黄铁矿矿物表面含硫中间产物进行了较为全面的分析。此外,设计实验对检测到的部分含硫中间产物的再氧化过程进行了研究。研究结果表明:黄铁矿经生物氧化后,溶液中检测�

关 键 词： 黄铁矿 氧化亚铁硫杆菌 氧化机理 电化学分析 表面氧化过程

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