导　　师： 张俊民

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 深圳大学

摘　　要： 光催化反应是一种绿色清洁的反应途径,通常以可见光作为能源来诱发化学反应的进行。可见光诱导光氧化还原反应策略已经被广泛应用于活性有机小分子的合成中。通过光化学反应,化学家们已经实现了醛酮羰基α位的取代反应,环加成反应,α氨基碳自由基反应,芳烃及烯烃的三氟甲基化,亚胺阳离子为中间体的反应等,成功地构建了C-C键、C-O键、C-P键、C-N键。本论文介绍了可见光催化在交叉脱氢偶联反应中的研究进展,并围绕可见光催化剂的负载做了相关工作:首先,选择具有较好透光性和稳定性的聚二甲基硅氧烷(PDMS)作为有机海绵载体;然后利用表面修饰技术(空气等离子体)在海绵表面引入亲水性的羟基官能团,并用2-甲基丙烯酰基乙基三甲基氯化铵(METAC)进行自由基聚合修饰;最后,用离子交换的方法在PDMS-MATAC海绵上负载玫瑰红(Rose Bengal,RB)染料,从而获得海绵负载的可见光催化剂。所获得的海绵光催化剂通过SEM、EDS等表征手段进行定性分析,并通过1H NMR进行定量表征,负载量为0.01mmol/g。催化活性方面,PDMS-RB海绵光催化剂对于四氢异喹啉类衍生物与硝基甲烷、丙酮、重氮乙酸乙酯类反应具有普遍的适用性,取得了预想的催化效果。传统的二氧化硅、高分子聚合物、金属有机框架和石墨烯等固体催化剂载体需要通过过滤、离心方法来实现催化剂的分离,而PDMS海绵载体光催化剂仅需通过简易操作,反应结束后直接将海绵夹出反应体系就能实现催化剂与反应物的分离。另外,对该催化剂的回收利用进行研究,以四氢异喹啉与硝基甲烷为模型反应,催化剂循环利用次数≥15次(收率≥85%),且催化活性没有明显降低。为进一步验证PDMS-RB海绵光催化剂在工业应用中的可行性,组建一个连续流动的反应装置(包含一个蠕动泵、一段玻璃管和一条灯带)。在测试以N苯基四氢�

关 键 词： 可见光催化 交叉脱氢偶联反应 环加成 键烯基化反应

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