导　　师： 欧阳柳章

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 硼氢化钠的含氢量高达10.6 wt%,水解制氢时所得氢气纯度高,水解反应相应速度快且可控,可以直接供燃料电池使用,是目前制氢材料的首选。然而,工业生产硼氢化钠的成本较高,再生过程复杂,导致其大规模商用困难。因此,如何降低硼氢化钠的生产和再生成本是其商用化的关键问题。基于硼氢化钠水解反应产生的副产物为含有结晶水的偏硼酸钠,本文以镁、硅化镁、硅以及镁铝合金与NaBH4的水解直接副产物为原料,采用摆振球磨的方法实现NaBH4的再生,并对其再生机理和产率进行了详尽的讨论,同时还对再生产物NaBH4的水解进行了初步的探索。首先采用XRD、FT-IR、NMR等方法探讨了以Mg与Mg2Si、Mg与Si以及Mg17Al12为还原剂与副产物为NaBO2·xH20(包括NaBO2·2H20以及NaBO2 · 4H20)反应来再生的NaBH4。通过改变球磨的摩尔比以及球磨的时间探讨了 Mg与Mg2Si、Mg与Si以及Mg17Al12实现NaBH4再生的可行性,探明了摩尔比、球磨时间与NaBH4再生的产率密切相关,并以产率为导向优化了 NaBH4再生的条件。也证明了 Mg2Si和/或Si的添加,有效促进Mg作为还原剂来实现NaBH4再生。而球磨时间对NaBH4再生产率的影响表现为随着球磨时间的增加,NaBH4的产率先上升,然后再下降的趋势。Mg-Mg2Si-NaBO2·2H20体系再生NaBH4的最高产率达到86%。其次,通过经过FT-IR和NMR等表征方法的结合探讨了 NaBH4的再生机理。在NaBH4的再生过程中,通过检测到中间产物[BH3(OH)]-,说明了[B(OH)4]-发生了逐步取代反应,即从[B(OH)4]-转化为[BH(OH)3]-,再取代生成[BH2(OH)2]-,进一步取代得到[BH3(OH)]-,最后得到[BH4]-。最后,还通过选择催化剂,对比了再生的NaBH4与商业NaBH4的制氢性能,再生的NaBH4与商业NaBH4的制氢量基本一致,达到2211 mL·g-1。更多还原

关 键 词： 硼氢化钠 摆振球磨法 再生 水解

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