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高效MOF基异质结光催化剂的构建及其光催化机理

导  师: 李忠

授予学位: 硕士

作  者: ();

机构地区: 华南理工大学

摘  要: MOFs基新型光催化剂以其结构能态易调节和多孔高比表面积的特点逐渐成为将光催化技术推向实际应用的最具潜力材料之一,而如何拓宽其光响应范围和提高光生载流子的分离效率是目前该领域极具挑战的课题。本文提出研究构建高效MOF基异质结光催化剂及其光催化机理,以期同时解决这两个核心问题并提高MOFs基光催化剂性能。针对目前MOFs基异质结仍然存在基底材料局限、空间无序、机理模糊等问题,本文主要研制组分新颖和结构有序两种MOF基异质结光催化剂,考察其光催化性能并揭示其光催化机理。研究工作具有重要理论价值和实际意义。本文研制了一种新型的g-CN/NH-MIL-88B(Fe)异质结类芬顿光催化剂,首次实现g-CN与铁基MOFs的有机结合。结合透射电子显微镜、紫外漫反射、X射线光电子能谱等表征手段研究了所得异质结的结构特性及组分相互作用。在可见光下,该异质结材料应用于光催化降解水体有机污染物MB,120 min降解率高达100%,是原g-CN和NH-MIL-88B(Fe)的4倍和2倍。该异质结材料与可见光及过氧化氢之间展现出良好的协同效应,协同因子增加了305%。本文通过电子顺磁共振波谱和荧光光谱分析提出了激发过氧化氢的三种可能途径,包括NH-MIL-88B(Fe)的类芬顿活化、光诱导的NH-MIL-88B(Fe)类芬顿活化以及光诱导g-CN电子转移的类芬顿活化,为今后的类芬顿试剂和异质结材料设计提供借鉴和参考。本文提出控制加热回流法合成了一种新型的MOF封装相对有序的无定形TiO@NH-MIL-125(Ti)同源异质结光催化剂。在降解抗生素四环素的反应中,30 min内该异质结光催化剂降解率高达92%;在光催化氧化苯甲醇的反应中,该异质结材料展现出优于NH-MIL-125(Ti)两倍的转化率,也远高于Pt/NH-MIL-125(Ti)、TiO@NH-MIL-68(In)、TiO@NH-MIL-101(Cr)以及CdS。同时,研制的LP-3对产物苯甲醛的选择性也高达99%,�

关 键 词: 异质结光催化剂 光催化降解 光催化氧化 电子转移 活性氧组分

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