导　　师： 李宁; 李升锋

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 5-羟甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural,HMF)是一种具有广阔应用前景的生物基平台化合物,其可由碳水化合物脱水制备得到。HMF分子中含有一个呋喃环、甲酰基及羟甲基,具有优异的反应性能,对其进行化学修饰得到一系列有用的中间体。2,5-呋喃二甲醇(2,5-bis(hydroxymethyl)furan,BHMF)是HMF分子选择性还原的产物,同时也是一种合成聚合物、药物、冠醚及大环化合物聚醚的结构单元。然而,当前BHMF仍然主要是采用化学法合成,存在环境污染严重、选择性低及反应条件苛刻等缺点。而生物催化因具有环境友好、选择性高及反应条件温和等优点,越来越受到人们的青睐。在全细胞催化氧化还原反应中,各酶系被包裹在细胞膜中,不仅有利于保持其催化活性,而且能实现辅酶的原位再生。因此,与游离酶相比,利用全细胞催化HMF选择性还原合成BHMF具有优势。然而迄今为止,相关的文献报道仍然较少。基于上述情况,本论文从工厂附近土壤中筛选出一株新的耐高浓度HMF的季也蒙毕赤酵母Meyerozyma guilliermondii SC1103。随后,系统考察了M.guilliermondii SC1103细胞催化特性及各关键因素对全细胞催化HMF选择性还原合成BHMF的影响,并建立了高效且高选择性合成BHMF的生物催化途径;最后,探讨了多孔的金属有机框架(MOF)作为细胞固定化材料的可行性,对比研究了固定化前后细胞的催化活性及稳定性。结果表明,辅底物不仅对微生物细胞的HMF耐受程度,而且对微生物细胞的催化活性及选择性展现出显著的影响。然而,氮源及矿物盐则对微生物细胞的催化性能影响甚微。此外,M.guilliermondii SC1103细胞还在pH 4.0-10.0之间表现出优异的催化性能。该酵母细胞能够耐受高达110 mM的HMF及200 mM的BHMF。另外,在适宜条件下,该酵母细胞能在12 h内将100 mM HMF选择性还原为BHMF,其产率为86%,选择性>99%。此外,采用底物分批流加

关 键 词： 羟甲基糠醛 生物催化 还原反应 细胞固定化 金属有机框架

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