导　　师： 彭峰

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 太阳能是地球上能源组成的重要部分，人类对太阳能的利用已有约3000年的历史。受植物光合作用的启发，发展一种将太阳能直接转化为化学能进行储存的技术吸引了国内外研究者的广泛关注。其中直接利用半导体进行光催化分解水制氢是目前最清洁、最有应用前景的技术之一。本文以两种宽带隙半导体TiO2和ZnS为研究对象，通过与金属、金属氧化物及硫化物的复合，提高其光催化析氢活性。本研究通过调控催化剂的复合方法及制备条件，结合催化剂结构表征和光电化学性能测试，探究复合催化剂结构与光催化制氢性能的关系;同时采用原位表征方法，从微观层面上分析光生电荷的转移特性与光催化制氢反应机制。论文主要研究内容和结论如下：　　(1)通过不同方法在半导体TiO2表面负载Cu助催化剂，发现通过浸渍-焙烧法和化学沉积法负载在TiO2表面的Cu助催化剂团聚现象较明显，严重限制其光催化制氢活性，而通过光沉积法负载的Cu助催化剂光催化制氢性能最佳。最佳的Cu负载量为1wt.%，在10vol.%甘油水溶液中，其光催化制氢的产氢速率达到1.72mmol·h-1·g-1，是TiO2的~120倍。表征分析发现，通过光沉积法负载的Cu助催化剂主要以CuO和Cu2O两种氧化态的形式高度分散在TiO2表面。窄带隙Cu2O能与TiO2形成典型的II型半导体异质结，在拓展TiO2光谱响应范围的同时，促进了TiO2中光生电子和空穴的分离;CuO能够通过界面电荷转移效应(IFCT)捕获TiO2中的光生电子，还原成单质Cu，并有效降低TiO2表面的析氢反应过电位。该研究为制备高活性的Cu助催化剂提供了新的设计思路和实验依据。　　(2)采用光沉积法在TiO2表面负载Pt纳米颗粒，在最佳负载量(2wt.%)的条件下，Pt/TiO2在10vol.%甘油水溶液中的光催化产氢速率达到7.87mmol·h-1·g-1。在光催化全解水反应中，Pt的最佳

关 键 词： 高析氢活性 光催化剂 界面光生电荷迁移 半导体 半导体

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