导　　师： 叶代启

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 低温等离子体催化技术可在常温常压下氧化挥发性有机污染物,具有非常广阔的应用前景。该技术目前还存在能耗过高,系统性能易受水蒸气影响等关键问题,研究开发高效的、耐水蒸气影响的催化剂对于提升等离子体催化系统的性能具有重要的研究价值和实际意义。本文选用硅铝比分别为38、70、170三种ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响。以NiO(Nickel Oxide)为活性组分,采用过量浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质。首先,在常温常压下,考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能的影响。同时分别采用8 kV、10 kV、12 kV三种放电电压,探究了硅铝比和NiO对甲苯降解率、碳平衡以及二氧化碳选择性的影响,评价了这6种催化剂在循环使用5次后的稳定性能。并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物。结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与NiO的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡、二氧化碳选择性以及稳定性。然后,选用10 kV放电电压,通过自行设计的原位红外反应池,对连续放电催化降解甲苯过程中6种催化剂表面基团连续在线分析,并使用飞行时间质谱仪(TOF-MS)分析了气相有机产物,对催化剂在吸附和放电过程中表面中间物种的变化进行研究,探讨甲苯的降解途径及降解过程中的关键物种及控制步骤。实验结果表明苯甲酸是催化剂表面和气相产物中的主要副产物,由于其特殊分子结构的稳定性,难以降解阻碍下

关 键 词： 甲苯 低温等离子体 硅铝比 镍 中间产物

领　　域： []