导　　师： 刘自力;吴桂冠

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 广州大学

摘　　要： 通过选择性氧化,在芳香族碳氢化合物中引入含氧基团,从而得到高附加值的石油化工产品,这对于石油化工产业的技术进步具有十分重要的意义。然而,C-H键的裂解与氧化需要高温、高压和高效催化剂,仍然是一个巨大挑战。甲苯是一种简易的芳香化合物,可以被氧化成苄醇,苯甲醛和苯甲酸苄酯等。其中,苯甲醛广泛应用于食品,制药,香料和农药行业。然而,苯甲醛易于氧化成苯甲酸。苯甲醛传统的生产路线为甲苯氯化水解法,然而,这个过程不可避免地残留有氯离子,不易去除,且产生大量废水,导致环境污染和设备腐蚀。更糟的是通过这条路线制备的苯甲醛不能用来合成药物或香料等高品质化合物,因此研制高效氧化甲苯合成苯甲醛的催化剂,开发由甲苯绿色合成苯甲醛的新技术,具有较好的经济效益和社会效益。本文采用溶胶凝胶-高温固相反应法制备出纳米棒结构VMoO催化剂,采用超声辅助水热法处理制备出超薄N掺杂纳米片多孔的石墨相氮化碳材料,并通过掺杂法引入过渡金属改性,研制出M-N-mpg-CN催化剂。采用XRD、XPS、SEM和TEM等表征手段对催化剂进行表征,探究了催化剂结构与其催化性能的构效关系,同时考察了甲苯在上述催化剂上选择性氧化合成苯甲醛的工艺条件,探究了反应时间,压力,反应溶剂,氧化剂的用量等因素对催化剂性能的影响。研究表明,采用溶胶凝胶-高温固相反应法可制备不同钒钼比的催化剂,当钒钼比为10:7时,可以得到纯的VMoO化合物。钒钼配比对VMoO结构影响显著,焙烧温度影响催化剂的形貌。当焙烧温度为540℃,钒钼物质量的配比为10∶7时,VMoO表面无MoO,得到形状规则的纳米棒,直径200nm左右,长度可达数十微米,表面是平滑光洁的。VMoO催化剂的活性检测结果为:甲苯的转化率为39.8%,苯甲醛的选择性达到70.1%,与其他催化剂相比,纳米棒VMoO在保

关 键 词： 甲苯 苯甲醛 催化剂 钼 钒 选择性氧化

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