导　　师： 樊栓狮

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 2017年5月我国在南海神狐海域成功试采天然气水合物,开启了天然气水合物开采应用的新篇章。目前,天然气水合物未实现商业开采,其在自然界中的形成与分解机制仍未明确。实验模拟研究介质孔隙内水合物的形成与分解机制对于实现水合物成藏识别及资源化利用具有重要意义。本文采用显微观测法研究了受限空间内四丁基溴化铵（TBAB）水合物的生长过程,探索了溶液浓度和管径尺寸对TBAB水合物形貌的影响规律。在受限空间的基础上,引入砂质,本文探索了TBAB水合物在砂质表面的生长方式以及多次形成-分解循环过程中颗粒运移程度。结果表明,受限空间内TBAB水合物晶体形貌发生显著的变化。受曲面影响,TBAB水合物晶体呈球形生长,增大管径后,随着曲度的减小,TBAB水合物晶体呈球形和柱形结合状生长,晶体生长速率随管径的增加而增大,为3.1×10-23.8×10-2μL/s。引入砂质后,研究发现,TBAB水合物先呈覆盖或在间隙内呈悬浮状生长,再转变为胶结状生长,水合物反复形成与分解过程可有效保障地层稳定性。同时,本文引入甲烷（CH4）和丙烷（C3H8）作为客体分子,研究了介质组成、粒径、盐溶液以及形成-分解循环对CH4-C3H8水合物生长方式和赋存形态的影响。结果表明,砂质孔隙内CH4-C3H8水合物饱和度随着多次形成-分解循环的进行逐渐增加,水合物先呈覆盖状,然后呈覆盖状/悬浮状结合,最后呈悬浮状/支撑状结合生长,表现出孔隙填充型的特征。加入3.5 wt.%NaCl溶液后,CH4-C3H8水合物沿着砂粒表面呈覆盖状向气相生长,以球形小颗粒逐渐堆积或分解。本文还借助拉曼光谱探究了砂质组成、盐溶液和分解温度对CH4-C3H8水合物笼型特征的影响,进而建立了细砂孔隙中盐溶液体系CH4-C3H8水合物生长与分解动力学方程。研究发现,砂质存在时,纯水、盐溶液体系,CH4-C3H8水合物均呈

关 键 词： 水合物 介质孔隙 赋存形态 形成与分解 动力学

领　　域： []