中文会议： 第六届稀有金属冶金学术委员会全体委员工作会议暨全国稀有金属学术交流会论文集

会议日期： 2013-10-22

会议地点： 厦门

主办单位： 中国有色金属学会

作　　者： ; ; ; ; ;

机构地区： 江西理工大学

出　　处： 《第六届稀有金属冶金学术委员会全体委员工作会议暨全国稀有金属学术交流会》

摘　　要： 首先采用柠檬酸络法制备了系列MXOY/CEO2-ZRO2 (M=CU,BA和AL)固溶体载体,然后浸渍活性组分NI,制得系列NI/MXOY/CEO2-ZRO2复合催化剂.考察了掺杂助剂元素(CU,BA和AL)对CEO2-ZRO2固溶体结构和负载NI催化剂的甲烷部分氧化制合成气催化性能的影响.采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征.甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为NI/AL2O3/CEO2-ZRO2＞NI/BAO/CEO2-ZRO2＞ NICEO2-ZRO2＞ NI/CUO/CEO2-ZRO2.催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CEO2-ZRO2固溶体；掺杂的助剂BA和AL能和CEO2-ZRO2固溶体产生较强的相互作用,生成MXOY/CEO2-ZRO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂AL的效果最为明显,能使CEO2-ZRO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分NI的分散；虽然掺杂AL使载体的表面酸性略有增强,但是NI/AL2O3/CEO2-ZRO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性.掺杂助剂CU后,CU与活性组分NI之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中NI的还原性,生成的CU0与NI0之间产生的相互作用导致CUNI合金的生成,减少了NI0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降.

关 键 词： 固溶体 柠檬酸络合法 助剂元素 改性 甲烷部分氧化

分 类 号： [TQ4 TQ0]

领　　域： [化学工程]