导　　师： 李忠

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 餐饮业油烟的排放是造成城市大气污染的三大来源之一，它对人体健康和环境的危害日趋严重。餐饮业油烟污染已引起社会的关注，是现代和谐城市建设进程中急需解决的主要难题之一。吸附技术是一种很有发展潜力和竞争力的餐饮业油烟污染控制手段，研究新型吸附材料是这一领域的关键。本文主要涉及研究吸油烟材料的制备、再生及油烟在其上的吸附相平衡和动力学，吸油烟材料表面化学性质对吸附性能的影响规律；研究改性活性炭对油烟中有害物质甲醛、苯、苯并[a]芘等的吸附，并研究了相对湿度对活性炭吸附性能的影响，属于化学工程和表面科学的研究领域，具有科学研究价值和实际意义。 本文应用微波辐射制备了三种丙烯酸系吸油烟材料，研究合成条件对材料吸油烟性能的影响。研究结果表明：微波辐射可以促进反应进行，有利于材料孔的形成。与常规水浴合成法相比，微波辐射合成法至少可以缩短一半的反应时间。微波辐射制备的材料具有较发达的孔隙，其吸油烟性能明显好于常规水浴合成树脂的性能，吸油烟率普遍提高20％～50％，此外，还明显高于活性炭及商品高聚合物吸油树脂。它们吸油烟率大小顺序是：吸油烟材料＞商品高聚物吸油树脂＞活性炭。 本文研究了吸油烟材料表面性质和孔隙结构对其吸附油烟性能的影响，应用反相气相色谱技术实验测得三种材料表面的极性大小。研究发现，所测材料表面的特殊作用吸附自由能Δgs都是负的，三种材料表面极性大小顺序是：聚甲基丙烯酸异丁酯＞聚甲基丙烯酸甲酯—甲基丙烯酸丁酯＞聚甲基丙烯酸十二酯-甲基丙烯酸-2-乙基己酯；材料吸油烟率的大小顺序与吸油烟材料表面的极性大小顺序恰恰相反，和单体的亲油大小顺序一致。揭示这些规律是本文的一个新意之处。 本文运用动态重量法直接测定了油烟在三种丙烯酸系吸油烟材料不同温度下的吸附等温线和吸附动力学曲线，并对其拟合。结果表明：langmuir吸附等温线模型能够比较准确地描述油烟在材料上的吸附等温线，油烟在吸油烟材料中的扩散系数的大小顺序是：piba＞pmma-bma＞plma-2-ehma，吸油烟材料孔隙大小顺序是：piba＞pmma-bma＞plma-2-ehma。油烟在吸油烟材料中的扩散系数的大小和其孔隙大小成正比关系。再生实验结果表明：应用0.8mol/l的80℃的氢氧化钠溶液作为再生剂，可使吸油烟性能最好的plma-2-ehma树脂的再生率达到90％以上。 本文采用有机硅烷对活性炭进行表面化学改性，并测定了甲醛、乙醛和苯在改性活性炭上的脱附活化能和不同相对湿度条件下的吸附透过时间。研究结果表明：相对湿度对吸附透过时间有明显影响，且湿度越高，甲醛、乙醛和苯在固定床的透过时间越短。实验结果也表明，经改性后的活性炭其对甲醛、乙醛和苯的吸附性能受相对湿度的影响程度比原始性活性炭要小。在高湿度条件下，其吸附性能明显好于原始活性炭的性能。当进样气体的相对湿度高达80％时，甲醛、乙醛和苯在h56/ac固定床的透过时间比在未改性活性炭固定床的透过时间分别增加了231％，40.59％和76.31％。tpd实验结果表明：对活性炭表面改性使得三种有机物在其表面上的脱附活化能都增大，而水在其上的脱附活化能却减小。xps表征结果表明：与原始活性炭相比，经有机硅烷改性的活性炭，其表面含氧量明显减少，含硅量明显增多，从而在提高材料憎水性同时还能降低了水在活性炭表面的脱附活化能以及表面竞争吸附，这在前人工作基础上有新的进展。 本文应用浸渍法对活性炭进行了表面改性，分别制备了ag(Ⅰ)/ac，cu(Ⅱ)/ac，ni(Ⅱ)/ac，zn(Ⅱ)/ac，fe(Ⅲ)/ac等活性炭，采用程序升温脱附技术(tpd)测定苯并[a]芘和二苯并[a，h]蒽在不同金属离子负载活性炭表面的脱附活化能。结果表明：表面负载cu2+，zn2+，ni2+和ag+金属离子，增强了活性炭表面与此两种有机物的相互吸附作用力，但活性炭表面负载fe3+反而降低了活性炭对其的吸附能力。苯并[a]芘和二苯并[a，h]蒽在改性活性炭上的脱附活化能其大小顺序为：ag(Ⅰ)/ac＞ac＞cu(Ⅱ)/ac＞ni(Ⅱ)/ac＞zn(Ⅱ)/ac＞fe(Ⅲ)/ac。根据软硬酸碱理论，苯并[a]芘、二苯并[a，h]蒽属于软碱，活性炭表面负载软酸ag+或交界酸cu2+，zn2+，ni2+增强了其表面软酸或交界酸性，提高了其对苯并[a]芘、二苯并[a，h]蒽的吸附，而活性炭表面负载硬酸fe3+，增大了其表面局部硬酸性，降低了其对苯并[a]芘和二苯并[a，h]蒽的吸附。这一研究对拓展软硬酸碱理论的应用范围具有重要意义，是本文的重要创新之处。

关 键 词： 油烟排放 油烟污染 活性炭 高聚物树脂 污染控制 餐饮业 吸附材料 水浴合成法

分 类 号： [TQ424.1 TQ225.131]

领　　域： [化学工程] [化学工程]