导　　师： 叶代启

学科专业： H3002

授予学位： 硕士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 柴油车尾气排放的碳烟颗粒已引起严重的环境污染问题，各种高活性的催化剂可在较低温度下加快碳烟颗粒的氧化速率以去除之。提高催化剂催化燃烧碳烟速率的方法主要有两种：一、通过催化剂表面低熔点、迁移能力强的组分促进碳烟低温燃烧；二、通过催化剂表面的活性氧物种活化燃烧碳烟。但在碳烟的催化燃烧反应中，关于催化剂表面参与碳烟燃烧的活性氧物种及其本质至今仍存有争议。基于此，本文将碳烟燃烧中金属氧化物催化剂表面活性氧物种的作用为研究方向。
　　 本论文以CUO-CEO2和LA0．8K0．2CU0．05MN0．95O3为研究对象，采用活性评价（TPO）、程序升温还原（H2-TPR）、程序升温脱附（H2-TPD）、比表面积（BET）、X-射线衍射（XRD）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）、X-射线光电子能谱仪（XPS）等进行表征，考察了不同制备方法对表面活性氧物种的影响，并深入研究了SO2气氛下催化氧化碳烟过程中，CU0．05CE0．95和LA0．8K0．2CU0．05MN0．95O3催化剂表面活性氧物种的作用机理。
　　 经过研究得出了以下主要结论：1）采用络合燃烧法制备的CUO-CEO2系列催化剂具有良好的结构稳定性和低温催化活性，其中CU0．05CE0．95催化剂活性最佳，微量CUO的掺杂，使催化剂的晶格缺陷增加，促使CEO2晶格产生更多的氧空位，从而增加了表面弱吸附的O-的含量，提高了CEO2储放氧性能。2）柠檬酸络合燃烧法制备低铜含量CUO-CEO2催化剂时有利于CUO进入CEO2晶格，产生更多的晶格缺陷，形成固溶体催化剂。3）不同SO2浓度气氛下，CU0．05CE0．95和LA0．8K0．2CU0．05MN0．95O3催化剂TPO反应都表现出相同的变化趋势，即SO2浓度存在一个临界值M％，当SO2M％，SO2将抑制催化剂活性。4）FTIR、XPS结果表明，低浓度SO2的引入增加了表面弱吸附的氧物种O-的含量，因而提高催化剂的催化活性。当SO2>M％，催化剂表面生成并积累的硫酸盐，阻塞了催化剂的活性位，抑制了表面弱吸附的氧物种O-的产生及传递，降低了催化剂对碳烟氧化的活性。

关 键 词： 碳烟催化燃烧 金属氧化物催化剂 表面活性氧 柠檬酸络合燃烧法 二氧化硫 催化活性

分 类 号： [X514 TQ426.8]

领　　域： [环境科学与工程] [化学工程]