导　　师： 林维明

学科专业： H1705

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 该论文的研究工作重点是开发具有较好低温催化性能的负载多元阳极电催化剂,以自制的摧化剂和膜电极组装单电池,探讨电池在室温、常压下的性能及影响电池性能的因素.在参考国内外相关文献的基础上,借助电化学研究方法、催化剂的表征手段研究了催化剂上各组分的价态和相互作用,并探讨了催化剂催化甲醇电化学氧化的机理.在水溶液中,采用混合溶液浸渍、NABH<,4>还原的方法制备了PT-RU/C、PT-RU-W/C、PT-RU-MO/C电催化剂;半电池中,在"催化剂/GC"薄膜电极上采用CV法、连续电位阶跃法研究了硫酸溶液中三种催化剂的性能;优化了PT-RU-MO/C催化剂的组成,并考察了甲醇浓度、温度对催化剂性能的影响.在PTRU<,0.5>MO/C催化剂上,测定了甲醇氧化的表观活化能、TAFEL斜率值.表观活化能小于甲醇第一步吸附分解所需的活化能,但高于CO<,ADS>迁移所需的活化能;TAFEL斜率值在室温时为140MV,表明甲醇的氧化反应速率控制步骤为1电子反应.采用测量饱和吸附的CO脱附电量,测定了PT-RU/C、PT-RU-W/C、PT-RU-MO/C电催化剂的电化学活性比表面积,计算得出的三种电催化剂的电化学活性比表面积均为25M<'2>/G<,PT>.CO溶出电量结果显示,MOO<,X>和WO<,X>组分均对CO的吸附无贡献,CO只吸附在催化剂中PT、RU组分上.PT/C、PTRU/C、PTRU<,0.5>MO/C催化剂的XRD、XPS、SEM-EDS和电化学分析结果显示三种催化剂均为PT面心立方晶系,在衍射图谱中未发现金属RU、MO及其氧化物的晶相存在,催化剂中存在部分PTRU合金;PTRU<,0.5>MO/C催化剂中PT、RU、MO均存在多种介态型式,未发现MO°价态存在,MO与PT没有生成固熔体.以自制的阴极和阳极催化剂制备了膜电极并测试了电池的性能,实验结果显示以氧气为氧化剂,在常压、室温工作,输出电流50MA/CM<'2>时,稳定的输出电压0.237V;60℃输出电流100MA/CM<'2>时,稳定的输出电压0.335V,最高功率密度为MW/CM<'2>.

关 键 词： 直接甲醇燃料电池 便携式 膜电极 甲醇 电催化剂 电化学氧化

分 类 号： [TM911.4 O646.5]

领　　域： [电气工程] [理学] [理学]