导　　师： 彭明生

学科专业： H3001

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 中山大学

摘　　要： 本文在磷灰石晶体化学和热力学研究基础上,详细研究了羟基磷灰石(HAP)和天然磷矿石(NAP)对水溶液中镉离子的去除行为,对比研究了HAP在含镉溶液和空白溶液中的溶解特性,对比分析了HAP除镉行为和除铅行为的差异,并运用X射线粉晶衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)、综合热分析(DTA-TG)、原子力显微镜(AFM)、激光拉曼光谱(RAMAN)、X射线光电子能谱(XPS)等多种分析测试手段,重点讨论了HAP除镉和除铅的作用机理.HAP和NAP对水溶液中镉离子都具有良好的去除效果,镉离子的去除率与镉离子初始浓度、磷灰石粒度、作用时间、PH值、磷灰石用量、温度等条件密切相关.通过正交实验分析可知,HAP去除镉离子的理想工艺条件为:HAP用量5G/L、PH值为6、作用时间5MIN,当镉离子初始浓度小于10MG/L时,处理后的含镉水样可达到污水综合排放标准0.1MG/L(GB8978-1996),甚至生活饮用水卫生标准0.01MG/L(GB5749-85).同时,氟-羟替换磷灰石对镉离子的去除效果随F离子含量的增加而变差.在NAP中,宜昌磷矿石对镉离子的去除效果最好,保康磷矿石的去除效果最差,海口居中.磷灰石除镉行为和除铅行为存在以下的几点差异:磷灰石对镉离子的去除率随PH值增加而增加,而对于铅离子则相反;在理想介质环境中,铅离子和镉离子的表观去除量分别为199.67MG铅离子/GHAP和45.87MG<,镉离子>/G<,HAP>;改性处理后的NAP对铅离子的去除具有明显的改善作用,使其在广泛的PH条件下都能高效地去除铅离子,而改性NAP对镉离子去除却没有改善作用.HAP在含镉溶液和空白溶液中的溶解特性是一致的;HAP的溶解强烈地依赖于PH值,在强酸条件下,HAP的溶解度最大,随着PH值增加,溶解度迅速降低;HAP在含镉溶液和空白溶液中溶磷量与溶钙量的摩尔比均不等于1.67,即属非化学计量比溶解;在广泛的实验条件下,HAP在含镉溶液中的溶钙量均大于在空白溶液中的溶钙量,而在含镉溶液中的溶磷量均小于在空白溶液中的溶磷量;HAP在含镉溶液和空白溶液中的溶解机理是氢催化模式、非化学计量比溶解模式、溶解-结晶的多核模式,另外,在含镉溶液中的溶解机理还多一个离子交换模式,即溶液相中的镉离子与HAP相中的钙离子发生了交换作用.

关 键 词： 磷灰石 除镉行为 除铅行为 溶液特性 作用机理 离子交换 溶解 沉淀 表面吸附

分 类 号： [X703.1 P578.922]

领　　域： [环境科学与工程] [天文地球] [天文地球]