导　　师： 孙德智;于秀娟

学科专业： H30

授予学位： 博士

作　　者： ;

机构地区： 哈尔滨工业大学

摘　　要： 　　电催化高级氧化技术因其具有处理效率高、操作简便、与环境友好等优点于近年来引起了研究者的广泛注意。从20世纪90年代开始，利用氧在阴极还原生成H2O2降解有机污染物是研究的焦点。大多数研究是控制在酸性条件下，外加铁盐或采用铁阳极提供铁离子，由此产生羟自由基(HO·)的“电芬顿”工艺。而本文采用TI/IRO2/RUO2阳极、C/PTFE氧还原阴极，无须外加金属催化剂，充分发挥阳极氧化和阴极还原产物的氧化同时作用处理有机废水。 　　首先从自制的电极中选取碳粉不需经过预处理、PTFE用量较少、两种组分质量比为4：1的C/PTFE氧还原电极作为阴阳极同时作用氧化降解有机物的阴极。 　　研究并比较了6种膜材料对隔膜电解体系处理有机污染物的影响。综合考虑提高有机物降解率和降低能耗，选定棉布和涤纶729为实验所用的隔膜。 　　在自制的C/PTFE氧还原阴极、电催化活性TI/IRO2/RUO2阳极构成的无隔膜和隔膜2种电解反应体系中研究了阴阳极同时作用的反应机理。使用循环伏安法和化学分析法对H2O2进行了检测。在无隔膜电解体中，应用“电芬顿”原理间接证明了H2O2的存在。在隔膜电解体系中，研究了各种反应条件对H2O2生成量的影响，采用电子自旋共振法(ESR)和荧光光度法在阴极室检测到羟自由基的存在。 　　通过有机物降解效果、降解产物及实际煤气废水降解效果的研究，比较了无隔膜和隔膜2种电解体系阴阳极同时作用电催化氧化降解有机物的效果，并对隔膜电解体系中隔膜的透过性进行了研究。 　　在以涤纶为隔膜的电解体系中研究了阴阳极同时作用电化学催化氧化降解水中苯酚、氯酚及染料三类有机污染物的效果，系统地考察了电流密度(6～53MA/CM2)、电解质浓度(0.01～0.14MOL/L)、PH(1.0～13.0)、初始有机物浓度(50～300MG/L)、电极间距(1～3CM)和曝气速度(0～40ML/S)对有机物去除率的影响。采用GC/MS、HPLC和紫外光谱等分析手段对苯酚和氯酚的降解效果、降解产物及降解历程做了深入的研究。 　　在自制的电催化反应系统中，对初始PH、反应物初始浓度、电流密度、电解质浓度、曝气速度、电极间距等因素对苯酚电催化降解动力学过程的影响进行了系统研究，并建立相关的动力学方程。

关 键 词： 电催化氧化 阴阳极同时作用 羟自由基 有机污染物

分 类 号： [X703.1 TQ151]

领　　域： [环境科学与工程] [化学工程]